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2020 年度 実績報告書

セルフソーティング高分子ミセルによる水圏機能材料の創出

公募研究

研究領域水圏機能材料:環境に調和・応答するマテリアル構築学の創成
研究課題/領域番号 20H05219
研究機関京都大学

研究代表者

寺島 崇矢  京都大学, 工学研究科, 准教授 (70452274)

研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2022-03-31
キーワードセルフソーティング / 自己組織化 / 両親媒性ランダム共重合体 / ミセル / ハイドロゲル
研究実績の概要

本研究では、両親媒性ランダム共重合体が水中で自己組織化して形成するミセルを「水圏機能材料」と定義し、異なるポリマーが共存する環境でも自己を認識して選択的に同じポリマー同士で会合する(この現象をセルフソーティングという)ミセル材料を創出する。
令和2年度(1年目)は、両親媒性ランダム共重合体による水中でのミセル構築とそのセルフソーティング挙動を調べ、セルフソーティングに有効な分子設計指針の確立と、ミセルの構造や動的挙動の評価を行った。リビングラジカル重合により、様々な親水性基(PEG鎖や4級アンモニウム塩など)と疎水性アルキル基を側鎖にもつ両親媒性ランダム共重合体を合成し、その共重合体のミセル化挙動を調べた。ミセルのサイズは、共重合体の側鎖構造と組成(疎水/親水バランス)により決定され、疎水性の増加によりミセルサイズが増加することがわかった。また、ある特定の重合度(鎖長)以下の場合、ミセルのサイズは共重合体の分子量分布に依存せず、その結果、鎖長を変化させることで、会合数も自在に制御できた。カチオン性共重合体のミセルは、従来のPEG鎖をもつ共重合体のミセルと同様に、水中で組成選択的に自己組織化し、組成の異なるカチオン性共重合体を混合すると、セルフソーティングして異なるサイズのミセルを同時に形成することが明らかになった。一方、PEG系ミセルとカチオン性ミセルを混合すると共自己組織化して融合ミセルを形成する可能性を見出した。現在、その共自己組織化とセルフソーティングの制御を検討中である。また、ランダム共重合体やランダム共重合体を会合性ユニットとするランダムブロック共重合体のミセルの鎖交換挙動についても詳細な解析を進めており、鎖交換などのミセルの動的挙動を会合数や疎水性基の構造により制御できることも明らかとなりつつある。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

両親媒性ランダム共重合体ミセルのセルフソーティング挙動を系統的に調べる過程で、効率的に共自己組織化するポリマーの組み合わせを発見した。この結果は、共自己組織化とセルフソーティングを制御できる可能性を示唆しており、当初の予想を遥かに超えた発見といえ、今後、計画以上の発展と進展が期待される。

今後の研究の推進方策

本研究は、当初の計画以上に進展しており、2年目も計画の通り推進する予定である。

  • 研究成果

    (17件)

すべて 2021 2020 その他

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件) 学会発表 (12件) (うち招待講演 2件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Amphiphilic Random Cyclocopolymers as Versatile Scaffolds for Ring-Functionalized and Self-Assembled Materials2021

    • 著者名/発表者名
      Kimura Yoshihiko、Imai Sahori、Takenaka Mikihito、Terashima Takaya
    • 雑誌名

      Macromolecules

      巻: 54 ページ: 3987~3998

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.1c00231

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Amphiphilic random and random block terpolymers with PEG, octadecyl, and oleyl pendants for controlled crystallization and microphase separation2021

    • 著者名/発表者名
      Imai Sahori、Ommura Yasuyuki、Watanabe Yuki、Ogawa Hiroki、Takenaka Mikihito、Ouchi Makoto、Terashima Takaya
    • 雑誌名

      Polymer Chemistry

      巻: 12 ページ: 1439~1447

    • DOI

      10.1039/d0py01505a

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Design guide of amphiphilic crystalline random copolymers for sub-10 nm microphase separation2021

    • 著者名/発表者名
      Ikami Takaya、Kimura Yoshihiko、Takenaka Mikihito、Ouchi Makoto、Terashima Takaya
    • 雑誌名

      Polymer Chemistry

      巻: 12 ページ: 501~510

    • DOI

      10.1039/d0py01618g

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Morphology transition of amphiphilic homopolymer self-assemblies in water triggered by pendant design and chain length2020

    • 著者名/発表者名
      Kimura Yoshihiko、Terashima Takaya
    • 雑誌名

      European Polymer Journal

      巻: 139 ページ: 110001~110001

    • DOI

      10.1016/j.eurpolymj.2020.110001

    • 査読あり
  • [学会発表] 両親媒性ポリマーの自己組織化:集合構造制御が拓く高分子材料2021

    • 著者名/発表者名
      寺島 崇矢
    • 学会等名
      2020年度東海高分子学生研究会
    • 招待講演
  • [学会発表] 両親媒性ランダムコポリマーミセル:セルフソーティングと共自己組織化に向けた分子デザイン2020

    • 著者名/発表者名
      寺島 崇矢、田中 慧
    • 学会等名
      第69回高分子学会年次大会
  • [学会発表] 両親媒性ホモポリマーのセルフソーティングミセル:高密度な結晶性側鎖によるモルフォロジー転移2020

    • 著者名/発表者名
      寺島 崇矢、木村 祥彦
    • 学会等名
      第69回高分子学会年次大会
  • [学会発表] 両親媒性ポリマーミセルを集積化した自己組織化マテリアル:ナノドメイン構築とハイドロゲル2020

    • 著者名/発表者名
      寺島 崇矢、恩村 康之、伊丹 丈尋
    • 学会等名
      第69回高分子学会年次大会
  • [学会発表] 両親媒性ポリマーミセル:一次構造による動的会合挙動の制御2020

    • 著者名/発表者名
      日比野 雅之、田中 慧、大内 誠、寺島 崇矢
    • 学会等名
      第69回高分子学会年次大会
  • [学会発表] 非対称性ジブロックコポリマーのモルフォロジーに関する研究2020

    • 著者名/発表者名
      小田 竜平、竹中 幹人、寺島 崇矢
    • 学会等名
      第69回高分子学会年次大会
  • [学会発表] 多元ランダム・ブロック共重合体の結晶性とミクロ相分離2020

    • 著者名/発表者名
      今井 彩帆里、恩村 康之、大内 誠、寺島 崇矢
    • 学会等名
      第69回高分子学会年次大会
  • [学会発表] ランダム共重合体の微細ミクロ相分離:結晶性側鎖と水素結合性基を鍵として2020

    • 著者名/発表者名
      伊神 孝哉、大内 誠、寺島 崇矢
    • 学会等名
      第69回高分子学会年次大会
  • [学会発表] 両親媒性ランダム共重合体の自己組織化:中性子小角散乱や中性子反射率測定による構造解析2020

    • 著者名/発表者名
      寺島 崇矢
    • 学会等名
      第69回高分子討論会
    • 招待講演
  • [学会発表] ランダム共重合体のミクロ相分離:ラメラ構造の精密化と積層化に向けた分子デザイン2020

    • 著者名/発表者名
      伊神 孝哉、大内 誠、寺島 崇矢
    • 学会等名
      第69回高分子討論会
  • [学会発表] 両親媒性多元共重合体のミクロ相分離:結晶性側鎖の配置制御とマルチドメイン構築2020

    • 著者名/発表者名
      今井 彩帆里、大内 誠、寺島 崇矢
    • 学会等名
      第69回高分子討論会
  • [学会発表] 両親媒性ポリマーミセルの設計指針:構造と動的挙動の制御2020

    • 著者名/発表者名
      日比野 雅之、大内 誠、寺島 崇矢
    • 学会等名
      第69回高分子討論会
  • [備考] 京都大学大学院工学研究科高分子化学専攻 高分子生成論分野

    • URL

      http://www.living.polym.kyoto-u.ac.jp

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公開日: 2021-12-27  

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