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両親媒性ペプチド (PA) が水中で自己組織化し形成する材料は、ペプチドの持つ多様な生理活性に加え、環境応答性や構造に由来した機能を発現する。本研究は、複数種類のPAを混在させた際に、各分子の分布が適切に制御された多機能超分子ファイバーを形成すること、さらに環境に応答してその分布をスイッチさせ、分子分布に応じた機能を得ることを目的とした。前年度は、互いに非相溶性を示すアルキル基とフルオロアルキル基を疎水部に持つPAを用いて、疎水部のサイズや超分子ファイバー形成時の温度条件に応じて、両者が独立に組織化したself-sortedなファイバーと両者が混合した共集合ファイバーを作り分けることができることを顕微鏡観察により示した。最終年度である2021年度は、この挙動の詳細評価とメカニズム解明を目指し、まず蛍光修飾PAを用いて、蛍光共鳴エネルギー移動を利用することで、分子レベルでPA同士の混合状態が異なることを明らかとした。また、粗視化シミュレーションにより疎水部の異なるPA同士の混合挙動の違いを再現し、アルキル基とフルオロアルキル基間の非相溶性と疎水性相互作用とのバランスが変化することで、PA同士の混合状態が変わることが示された。この結果は、領域内の班間連携論文として国際紙に発表した。また、細胞接着性因子を含有するPAをファイバーに導入し、その上で繊維芽細胞を培養したところ、PA同士の混合状態に応じてファイバーへの接着細胞数や細胞形状が異なることが示され、分子分布の違いが細胞接着性という機能に影響を与えることが示唆された。これらの成果を12件の国内・国際学会で発表 (内2件は依頼講演) した。
以上、本研究を通して、PAの分子デザインおよび材料調製条件により、多成分からなる超分子ファイバー中の分子分布の制御に成功し、そのメカニズム解明と分子分布に応じた機能発現を示すことができた。
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