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2020 年度 実績報告書

ガラス状高分子イオン伝導体のダイナミクス解明と超イオン伝導化

公募研究

研究領域蓄電固体デバイスの創成に向けた界面イオンダイナミクスの科学
研究課題/領域番号 20H05298
研究機関早稲田大学

研究代表者

畠山 歓  早稲田大学, 理工学術院, 講師(任期付) (90822461)

研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2022-03-31
キーワード全固体二次電池 / リチウムイオン電池 / 固体電解質
研究実績の概要

本研究では、分極性のガラス状高分子とリチウム塩との界面で進行する、新しいタイプのイオンダイナミクスの学理を明らかにすることを目的としている。当初の計画に従い、(1)高分子の界面での高速イオンダイナミクスの解明と(2)高イオン伝導を示す高分子構造の探索に重点を置いて研究を推進した。
(1) 高分子の界面での輸送ダイナミクスの解明: 一連の検討より、リチウム塩に電子ドナー・アクセプタ、又はその双方を複合した組成物が室温でイオン伝導することを、電気化学測定並びにNMR分析より部分的に明らかにした。伝導度の温度依存性の評価を通し、一連の伝導体が、高分子系に特有のWilliams-Landel-Ferry型ではなく、むしろArrhenius式に近い形で応答することも見いだした。モデル実験を通し、電解質・ドーパント界面でのイオン輸送がバルクの伝導状態を支配しているとの描像も得つつある。
(2)高イオン伝導を示す高分子構造の探索: 室温でより高いイオン伝導度を示す電解質構造の探索にも取り組んだ。ドナー・アクセプタ分子として、従来の高分子系材料から更に幅を拡げ、ベンゾキノンやヒドロキノンなどの低分子系化合物を新規に検討した。高分子と同等レベルの伝導度を示し、分子鎖の存在は必ずしも本ダイナミクス系でのイオン伝導に特有の要素ではなく、むしろ本系が、より普遍性の高い輸送現象であることを新たに見いだした。
上記の研究で明らかにした、ガラス状高分子イオン伝導体のダイナミクス解明や分子構造の探索に関する成果は、査読付き学術誌や国際学会などで発表した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

Covid19の蔓延により実験遂行が困難な時期があったが、概ね、当初の計画で期待する成果が得られた。また、一部では予想を超える知見(例: 低分子系でのイオン伝導)も得られ、全体としては順調に研究が遂行されていると言える。

今後の研究の推進方策

本年度に得られた成果をもとに、本系におけるダイナミクス現象のより詳細な解明を試みる。例えば、イオン種の拡散係数を推定するためのパルス磁場勾配NMRや放射性元素を組み込んだ電解質の放射性トレーサ測定により、その拡散係数や輸率を評価する。また、分子レベルでの界面状態の解析のため、固体NMRでの詳細な解析も試みる。今年度に引き続き、リチウム塩・ドナー・アクセプタ分子の種類を変えた電解質を各種作製し、その構造―特性相関からイオン伝導に必要な因子を整理する。

  • 研究成果

    (10件)

すべて 2021 2020

すべて 雑誌論文 (6件) (うち査読あり 6件) 学会発表 (4件) (うち国際学会 1件、 招待講演 2件)

  • [雑誌論文] TEMPO‐Substituted Poly(ethylene sulfide) for Solid‐State Electro‐Chemical Charge Storage2021

    • 著者名/発表者名
      Hatakeyama‐Sato Kan、Wakamatsu Hisato、Matsumoto Satoshi、Sadakuni Karin、Matsuoka Koji、Nagatsuka Tomomi、Oyaizu Kenichi
    • 雑誌名

      Macromolecular Rapid Communications

      巻: 42 ページ: 2000607~2000607

    • DOI

      10.1002/marc.202000607

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Tackling the Challenge of a Huge Materials Science Search Space with Quantum‐Inspired Annealing2021

    • 著者名/発表者名
      Hatakeyama-Sato Kan、Kashikawa Takahiro、Kimura Koichi、Oyaizu Kenichi
    • 雑誌名

      Advanced Intelligent Systems

      巻: 2021 ページ: 2000209~2000209

    • DOI

      10.1002/aisy.202000209

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Charge-Transfer Complexes for Solid-State Li+ Conduction2020

    • 著者名/発表者名
      Hatakeyama-Sato Kan、Umeki Momoka、Tezuka Toshiki、Oyaizu Kenichi
    • 雑誌名

      ACS Applied Electronic Materials

      巻: 2 ページ: 2211~2217

    • DOI

      10.1021/acsaelm.0c00393

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Metal‐Free, Solid‐State, Paperlike Rechargeable Batteries Consisting of Redox‐Active Polyethers2020

    • 著者名/発表者名
      Hatakeyama‐Sato Kan、Tezuka Toshiki、Ichinoi Rieka、Matsumono Satoshi、Sadakuni Karin、Oyaizu Kenichi
    • 雑誌名

      ChemSusChem

      巻: 13 ページ: 2443~2448

    • DOI

      10.1002/cssc.201903175

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Integrating multiple materials science projects in a single neural network2020

    • 著者名/発表者名
      Hatakeyama-Sato Kan、Oyaizu Kenichi
    • 雑誌名

      Communications Materials

      巻: 1 ページ: 49

    • DOI

      10.1038/s43246-020-00052-8

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Ultrafast Charge/Discharge by a 99.9% Conventional Lithium Iron Phosphate Electrode Containing 0.1% Redox-Active Fluoflavin Polymer2020

    • 著者名/発表者名
      Hatakeyama-Sato Kan、Akahane Tomoki、Go Choitsu、Kaseyama Takahiro、Yoshimoto Takuji、Oyaizu Kenichi
    • 雑誌名

      ACS Energy Letters

      巻: 5 ページ: 1712~1717

    • DOI

      10.1021/acsenergylett.0c00622

    • 査読あり
  • [学会発表] 小規模な実験データベースの機械学習に基づく有機分子の物性の外挿予測モデルの構築2021

    • 著者名/発表者名
      畠山 歓, 小柳津 研
    • 学会等名
      日本化学会第101回春季年会
  • [学会発表] グラフニューラルネットワークを用いた 種々の材料物性データベースの同時学習 畠山 歓2021

    • 著者名/発表者名
      畠山 歓, 小柳津 研
    • 学会等名
      2021年応物春季学術講演会
    • 招待講演
  • [学会発表] Machine learning-assisted exploration of glassy organic electrolytes for solid-state lithium-ion batteries2021

    • 著者名/発表者名
      Kan Hatakeyama-Sato
    • 学会等名
      45th International Conference and Expo on Advanced Ceramics and Composites (ICACC2021)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 量子アニーリングと機械学習に基づく機能性高分子の探索システム2020

    • 著者名/発表者名
      畠山 歓, 梅木 桃花, 小柳津 研一
    • 学会等名
      第69回高分子討論会

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公開日: 2021-12-27  

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