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物質の性質を光を用いて制御することは、光の多様な性質を利用できるため様々な応用が期待出来る。これまで分子性結晶の光による物性制御の研究は主に分子間電荷移動(CT)を励起し、その後新たに生じたCT遷移や自由電子の応答を観測することにより行われてきた。本研究では新たにこれまで余り注目されていなかった分子振動という自由度に着目する。特に分子内振動は固体の中では分子性物質に特徴的でしかも分子構造や分子の電荷等多くの自由度に敏感であることから、光誘起による物性変化のプローブとして有効であるのみならずその励起により物性を制御できる可能性がある。そこで分子性物質における光誘起ダイナミクスを分子振動の観点から周波数領域及び時間領域の時間分解測定により明らかにすることを目的とした。本年度は特にπ電子系分子からなる分子性物質における分子振動を実時間で観測する装置として、高分解能ピコ秒時間分解振動分光装置、10フェムト秒電子状態分光装置の2種類を完成させた。それぞれより遅い時間における分子の電荷状態を分子振動波数のシフトより観測するもの及びより早く光励起直後に生成されるコヒーレントな分子振動の検出を行うものである。これらを用いて室温で擬1次元有機伝導体でありユニークな光誘起相転移を示すことが知られている(EDO-TTF)_2PF_6の光誘起直後に生成する20フェムト秒周期のコヒーレント振動や100フェムト秒後に光誘起特有の相が生成した後200ピコ秒掛かって生成する新たな相の存在を明らかにした。
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