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分子性物質の光による物性制御を目指し、このような物質の光励起後のダイナミクスを様々な超高速分光法により明らかにする研究を行っている。従来は主として分子間電荷移動(CT)を励起し、その後新たに生じた電荷移動(CT)遷移や自由電子の応答を観測する研究が行われてきた。本研究では、新たにこれまで余り注目されていなかった自由度に着目した研究を行った。特に分子内振動は、固体の中では分子性物質に特徴的でしかも分子構造や分子の電荷等多くの自由度に敏感であることから、光誘起による物性変化のプローブとして有効であるのみならずその励起により物性を制御できる可能性がある。そこで、分子性物質における光誘起ダイナミクスを分子振動の観点から周波数領域及び時間領域の時間分解測定により明らかにすることを行った。そのためにまず前年度に開発した10フェムト秒分光装置の改良を行い分子内振動のコヒーレント振動の光誘起相転移における役割をより詳細に明らかにした。一方でピコ秒以降の遅い過程を探るための新たな時間分解赤外振動分光装置の開発も行った。これは以前の装置とは異なり広帯域の中赤外パルスと多チャンネル赤外検出器を用いて、振動スペクトル変化をより高い感度で測定するもである。これを用いて数百ピコ秒の比較的遅い時間でも非平衡な分子構造変化が継続していることを明らかにした。さらに各種超高速分光法を用い主に電子格子相互作用の強い擬1次元有機伝導体において、時系列でそのダイナミクスの詳細に明らかにすることに成功した。これらの結果から、このような系では光励起の後、単純な過程を経て熱平衡状態へ達するのではなく、途中にかなり複雑なエネルギー分配の過程が存在することが分かった。
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