公募研究
近年、ボトムアッププロセスを利用して様々なナノ構造が構築されている。しかしトップダウンプロセスとの融合は達成されておらず、互いが重なるナノ~メゾ領域へボトムアップ構造体を制御しつつ拡張することが急務となっている。本研究では、合成オリゴDNAでナノ構造を構築する「DNAナノアーキテクチャー」に「ホスト・ゲスト化学」を融合させ、ホスト・ゲスト錯体が部分的に組み込まれたDNAナノ構造体を創成する。そして化学的な外部刺激によるDNA超構造の動的制御を目指す。これにより、巨大な分子を構成要素とするシステム創発に向けての足がかりとなる新規な分子配列法を提供する。本研究室では以前から、ホスト分子を鎖末端に連結した修飾DNAを開発してきた。ゲスト分子の添加に伴ってホスト・ゲスト錯体が形成され、それと同時にDNA二重鎖形成が促進された。しかし、ホスト分子をDNAに連結する反応の合成収率や、異種類のホスト分子を連結する際の合成多様性は、満足できるものでは無かった。そこでまず、ホスト分子をDNAに効率よく連結する手法の開発に取り組んだ。幅広い分子種に対して官能基選択的に効率よく進行する反応は、クリック反応と総称されている。その中でも生体分子直交性があり、水中でも収率良く進行する反応としてHuisgen反応が有名である。我々はこのクリック反応をホスト分子の効率的連結に利用した。まず、本研究室で開発したアセチレンを有するヌクレオチドを用いてDNA鎖の末端にアセチレンユニットを導入した。次に、連結するホスト分子としてシクロデキストリン(CD)を選定し、空孔サイズの異なるα-CDやβ-CDのアジド体を準備した。そしてクリック反応を利用して、それらを効率良くDNA鎖に連結した。
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http://www.pha.u-toyama.ac.jp/yakka/index-j.html