高精度予測に向けた量子多成分系分子理論の高度化による高次水素機能の発現機構解明

2022 年度 実績報告書

• 研究領域: ハイドロジェノミクス：高次水素機能による革新的材料・デバイス・反応プロセスの創成
• 研究課題/領域番号: 21H00026
• 研究機関: 横浜市立大学
• 研究代表者: 立川 仁典 横浜市立大学, 生命ナノシステム科学研究科(八景キャンパス), 教授 (00267410)
• 研究期間 (年度): 2021-04-01 – 2023-03-31
• キーワード: 多成分系量子化学手法 / 量子水素 / H/D同位体効果 / 低障壁水素結合

研究実績の概要

高次水素機能の発現機構解明および高精度予測を目指し、多成分系量子化学計算手法を高度化し、低障壁水素結合に着目した大規模計算を実現することを目標とした。この２年間で以下の研究項目を実現し、当該領域「ハイドロジェノミクス」の研究推進に貢献した。
研究項目１．多成分系量子化学計算システムに、拡張型ONIOM法を開発・実装し、実構造に近い計算を可能とした。具体的には、平面波基底と局在化基底の利点を組み合わせた「Combined Plane wave and Localized Basis-sets (CPLB)法」を開発し、金属表面上の局所的な高精度計算の可能性を示した。また、金属表面での構造緩和を取り込むために、CPLB法の枠組みにおいて構造最適化プログラムを実装した。本研究では吉信らのRh(111)に対するC6H12/C6D12吸着のH/D同位体効果の発現機構の解明に向け、CH4/CD4を例にとり吸着特性についての解析を行った。その結果、C-Rh(111)表面間距離はCD4の方が0.009Å長くなり、吉信らの吸着距離に対する実験報告と同様の傾向を示すことに成功した。
研究項目２．低障壁水素結合(LBHB)に着目した高次水素機能の発現機構解明および高精度予測にむけた大規模計算を実現した。森らの開発したLBHBを有するH3(Cat-EDT-TTF)2、およびその重水素置換化体に対する計算を実現し、さらには静電場を印加した計算を実現した。また、実験研究者との密な議論に基づいた高次水素機能の発現機構解明・予測、を行った。具体的には、公募研究B02の加藤先生が中心となり、計画研究A03-2の森先生と計画研究A04の吉信先生と共に、水素ー電子カップリング系2分子膜を「新発想」素子として開発する際に、理論計算の立場で共同研究を実施した。また、公募研究B02の川脇先生らの合成されたAu包接Ni多核錯体の理論計算を実施した。
なお、このような理論計算と実験科学との協奏により、2022年度第9回HPCI利用研究課題優秀成果賞を受賞した。

現在までの達成度 (段落)

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [国際共同研究] チェンマイ大学/ウボンラチャタニ大学(タイ)
  • 国名: タイ
  • 外国機関名: チェンマイ大学/ウボンラチャタニ大学
• [雑誌論文] Theoretical investigations of positron affinities and their structure-dependent properties of carbon dioxide clusters (CO2)n (n = 1-5) (2023)
  • 著者名/発表者名: Furushima Miku、Takagi Makito、Yoshida Daisuke、Kita Yukiumi、Shimazaki Tomomi、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: Physical Chemistry Chemical Physics 巻: 25 ページ: 625～632
  • DOI: 10.1039/d2cp03788b
  • 査読あり
• [雑誌論文] Improved activity for the oxygen evolution reaction using a tiara-like thiolate-protected nickel nanocluster (2023)
  • 著者名/発表者名: Funaki Sota、Kawawaki Tokuhisa、Okada Tomoshige、Takemae Kana、Hossain Sakiat、Niihori Yoshiki、Naito Takumi、Takagi Makito、Shimazaki Tomomi、Kikkawa Soichi、Yamazoe Seiji、Tachikawa Masanori、Negishi Yuichi
  • 雑誌名: Nanoscale 巻: 15 ページ: 5201～5208
  • DOI: 10.1039/D2NR06952K
  • 査読あり
• [雑誌論文] Development of anharmonic vibrational structure theory using backflow transformation (2022)
  • 著者名/発表者名: Ishii Kiriko、Shimazaki Tomomi、Tachikawa Masanori、Kita Yukiumi
  • 雑誌名: Chemical Physics Letters 巻: 787 ページ: 139263～139263
  • DOI: 10.1016/j.cplett.2021.139263
  • 査読あり
• [雑誌論文] Ambipolar to unipolar irreversible switching in nanosheet transistors: the role of ferrocene in fullerene/ferrocene nanosheets (2022)
  • 著者名/発表者名: Mahdaoui Dorra、Hirata Chika、Nagaoka Kahori、Miyazawa Kun’ichi、Fujii Kazuko、Ando Toshihiro、Abderrabba Manef、Ito Osamu、Takagi Makito、Ishimoto Takayoshi、Tachikawa Masanori、Yagyu Shinjiro、Liu Yubin、Nakajima Yoshiyuki、Nemoto Yoshihiro、Tsukagoshi Kazuhito、Wakahara Takatsugu
  • 雑誌名: Journal of Materials Chemistry C 巻: 10 ページ: 3770～3774
  • DOI: 10.1039/D1TC05545C
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Hydrogen/Deuterium Transfer from Anisole to Methoxy Radicals: A Theoretical Study of a Deuterium-Labeled Drug Model (2022)
  • 著者名/発表者名: Kimura Yuka、Kanematsu Yusuke、Sakagami Hiroki、Rivera Rocabado David S.、Shimazaki Tomomi、Tachikawa Masanori、Ishimoto Takayoshi
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry A 巻: 126 ページ: 155～163
  • DOI: 10.1021/acs.jpca.1c08514
  • 査読あり
• [雑誌論文] Atomic mass dependence of the nuclear quantum effect in NH4+(H2O) (2022)
  • 著者名/発表者名: Kuwahata Kazuaki、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: Chemical Physics 巻: 553 ページ: 111381～111381
  • DOI: 10.1016/j.chemphys.2021.111381
  • 査読あり
• [雑誌論文] Spontaneous radiative dissociation of the second bound state of positronium hydride (2022)
  • 著者名/発表者名: Yamashita Takuma、Hiyama Emiko、Yoshida Daisuke、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: Physical Review A 巻: 105 ページ: 12814-1～12814-5
  • DOI: 10.1103/PhysRevA.105.012814
  • 査読あり
• [雑誌論文] Competitive nuclear quantum effect and H/D isotope effect on torsional motion of H2O2: An ab initio path integral molecular dynamics study (2022)
  • 著者名/発表者名: Udagawa Taro、Kuwahata Kazuaki、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: Computational and Theoretical Chemistry 巻: 1208 ページ: 113542～113542
  • DOI: 10.1016/j.comptc.2021.113542
  • 査読あり
• [雑誌論文] Theoretical Study of the Isotope and Homologue Effects on Nuclear Magnetic Shielding in Water and Hydrogen Sulfide Molecules (2022)
  • 著者名/発表者名: Ishii Kiriko、Shimazaki Tomomi、Tachikawa Masanori、Kita Yukiumi
  • 雑誌名: Chemistry Letters 巻: 51 ページ: 342～344
  • DOI: 10.1246/cl.210760
  • 査読あり
• [雑誌論文] Collaborative Approach between Explainable Artificial Intelligence and Simplified Chemical Interactions to Explore Active Ligands for Cyclin-Dependent Kinase 2 (2022)
  • 著者名/発表者名: Shimazaki Tomomi、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: ACS Omega 巻: 7 ページ: 10372～10381
  • DOI: 10.1021/acsomega.1c06976
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Low-Barrier Hydrogen Bond in Fujikurin A-D: A Computational Study (2022)
  • 著者名/発表者名: Tanaka Hikaru、Kuwahata Kazuaki、Tachikawa Masanori、Udagawa Taro
  • 雑誌名: ACS Omega 巻: 7 ページ: 14244～14251
  • DOI: 10.1021/acsomega.2c00857
  • 査読あり
• [雑誌論文] Nuclear quantum effect and H/D isotope effect in excited state intramolecular proton transfer and electron‐induced intramolecular proton transfer reactions in 8‐hydroxyquinoline (2022)
  • 著者名/発表者名: Udagawa Taro、Hattori Ikumi、Kanematsu Yusuke、Ishimoto Takayoshi、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: International Journal of Quantum Chemistry 巻: 122 ページ: 26962-1～26962-9
  • DOI: 10.1002/qua.26962
  • 査読あり
• [雑誌論文] Fullerene C70 porphyrin hybrid nanoarchitectures: single-cocrystal nanoribbons with ambipolar charge transport properties (2022)
  • 著者名/発表者名: Wakahara Takatsugu、Nagaoka Kahori、Hirata Chika、Miyazawa Kun'ichi、Fujii Kazuko、Matsushita Yoshitaka、Ito Osamu、Takagi Makito、Shimazaki Tomomi、Tachikawa Masanori、Wada Yoshiki、Yagyu Shinjiro、Liu Yubin、Nakajima Yoshiyuki、Tsukagoshi Kazuhito
  • 雑誌名: RSC Advances 巻: 12 ページ: 19548～19553
  • DOI: 10.1039/d2ra02669d
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] A path integral molecular dynamics study on the NH4+ rotation in NH4+XH2 (X = Be or Mg) dihydrogen bond systems (2022)
  • 著者名/発表者名: Udagawa Taro、Kinoshita Amane、Kuwahata Kazuaki、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: Physical Chemistry Chemical Physics 巻: 24 ページ: 17295～17302
  • DOI: 10.1039/d2cp01999j
  • 査読あり
• [雑誌論文] Theoretical study of the effect of nonlocal short-range exchange on calculations of molecular excitation energies in the dielectric screened-exchange method (2022)
  • 著者名/発表者名: Shimazaki Tomomi、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: Chemical Physics Letters 巻: 802 ページ: 139740～139740
  • DOI: 10.1016/j.cplett.2022.139740
  • 査読あり
• [雑誌論文] A comprehensive theoretical study of positron binding and annihilation properties of hydrogen bonded binary molecular clusters (2022)
  • 著者名/発表者名: Yoshida Daisuke、Kita Yukiumi、Shimazaki Tomomi、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: Physical Chemistry Chemical Physics 巻: 24 ページ: 26898～26907
  • DOI: 10.1039/d2cp03813g
  • 査読あり
• [雑誌論文] Decomposition analysis on the excitation behaviors of thiazolothiazole (TTz)-based dyes <i>via</i> the time-dependent dielectric density functional theory approach (2022)
  • 著者名/発表者名: Naito Takumi、Kita Yukiumi、Shimazaki Tomomi、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: RSC Advances 巻: 12 ページ: 34685～34693
  • DOI: 10.1039/d2ra06454e
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Molecular Dynamics Study on the Structure-Property Relationship of Self-Assembled Gear-Shaped Amphiphile Molecules with/without Methyl Groups (2022)
  • 著者名/発表者名: Murata Moe、Koide Takuya、Kobayashi Osamu、Hiraoka Shuichi、Shimazaki Tomomi、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry B 巻: 127 ページ: 328～334
  • DOI: 10.1021/acs.jpcb.2c07444
  • 査読あり
• [学会発表] Quantum Multi-Component Molecular Theory for H-Bonded System and its H/D Isotope Effect (2023)
  • 著者名/発表者名: Masanori Tachikawa
  • 学会等名: J-PARC Workshop 2022, Deuterium Science to Entering a New Phase
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Path integral simulation for H/D isotope effect in protonated/deuterated aqueous solution (2023)
  • 著者名/発表者名: Masanori Tachikawa
  • 学会等名: Asia Pacific Conference of Theoretical and Computational Chemistry (APATCC-10)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Theoretical study on positron binding to atomic anion dimers: using first-principles Quantum Monte Carlo (2022)
  • 著者名/発表者名: Masanori Tachikawa
  • 学会等名: 19th International Conference on Positron Annihilation (ICPA19)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Positron Binding in Molecules (2022)
  • 著者名/発表者名: Masanori Tachikawa
  • 学会等名: 75th Annual Gaseous Electronics Conference (GEC2022)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Theoretical study on positron binding to atomic anion dimers: using first-principles Quantum Monte Carlo (2022)
  • 著者名/発表者名: Masanori Tachikawa
  • 学会等名: 第２４回理論化学討論会
• [学会発表] Muon and Positron Binding to Molecules (2022)
  • 著者名/発表者名: Masanori Tachikawa
  • 学会等名: 7th International Symposium of Quantum Beam Science
  • 国際学会 / 招待講演
• [備考] 横浜市立大学量子物理化学研究室（立川・島崎・北グループ）
  • URL: http://www-user.yokohama-cu.ac.jp/~tachi/index.html
• [学会・シンポジウム開催] 7th Japan-Thai workshop on Theoretical and Computational Chemistry 2022, Yokohama (2022)