| 研究概要 |
本研究は、周波数領域ならびに実時間領域での非線形コヒーレント分光の活用によって、従来の手法を凌駕する検出感度と測定精度で分子間振動のエネルギー準位構造を明らかにし、その実験的清報に基づいて真に定量性のある分子間相互作用ポテンシャルの決定を行なうことを目指すものである。本年度の成果は下記の通りである。
周波数領域の研究としては、最も基本的な芳香族クラスターの典型であるベンゼン-(He)_<1,2>について、昨年度に引き続いて、高分解能電子スペクトルの測定を行った。実験条件の最適化によって、分子間振動が励起した状態への振電バンドについても、より線幅が小さく、かつ、S/N比が高いデータの取得が可能となり、詳細に回転構造を検討できるようになった。ベンゼン-Heのバンドは、強い摂動の影響を受けていることが明らかになった。さらに、ベンゼン分子面の上下をHe原子が行き来する運動に由来するトンネル分裂が観測された。分子間振動のエネルギーやトンネル分裂の大きさは、高精度の量子化学計算に基づいた予測と比較的良く一致した。さらに、ベンゼン-(H_2)_<1,2>についても同様のスペクトル測定を行い、Heと比較して大きなスペクトルシフトを示すことを実験的に明らかにした。
実時間領域での研究では、高強度の非共鳴フェムト秒パルスによってNO-Arの分子間振動をコヒーレントに励起した実験結果について、理論的な解析を進めた。2次元の量子波束の時間発展を厳密に計算するアルゴリズムを開発し、高精度の量子化学計算による分子間ポテンシャル上での波束発展の追跡を行った。フェムト秒パルス対を用いたコヒーレント励起において、パルス間遅延時間に対する振動状態分布の依存性を計算したところ、実測のデータが良く再現できることを確認した。この解析によって、フェムト秒パルス強度が5TW/cm^2程度の条件では、変角運動の振幅が最大で10度程度に達していることが明らかになった。
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