本研究では、水のある環境で精密に自己組織化し、その環境の変化に応答する両親媒性高分子やミセルなどの分子集合体を用いた水圏機能材料を創出した。まず、複雑環境で精密に自己組織化(セルフソーティング)するミセルを創出するとともに、ミセルの動的挙動の解明や水和量の評価を行った。さらに、ミセルを架橋点に用いた自己修復性/選択的接着性ハイドロゲルや水を含むナノ構造材料の創出へと展開した。カチオン性共重合体とポリエチレングリコール(PEG)鎖をもつ共重合体の2成分混合系の自己組織化を検討し、カチオン性共重合体は、疎水性基をある一定量以上導入したPEG系共重合体と水中で共自己組織化して融合ミセルを形成し、塩を含む水中ではこの融合ミセルがカチオン性ミセルとPEGミセルへと分離することを見出した。組成分布のない両親媒性交互共重合は、水中で単分散ミセルを形成し、そのサイズ分布は従来型のランダム共重合体ミセルよりも狭くなった。このように、組成分布の低減によりミセルの精密化に成功した。また、テラヘルツ分光法により温度応答性PEG系共重合体ミセルの水和量を評価したところ、ミセルの水和量の減少とともに曇点が低くなることがわかった。さらに、動的な会合挙動を示すランダム共重合体ミセルを架橋点に用い、自己修復性と選択的な接着性を示すハイドロゲルを創出した。両親媒性高分子・ランダム共重合体は、精密なミセルを形成するのみならず、バルク状で水蒸気アニール処理をすると、側鎖の相分離により5 nm以下のドメイン間隔をもつラメラ構造を形成することを見出し、水が親水性層にインターカレーションしたラメラ構造ポリマー材料の創出にも成功した。
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