| 研究実績の概要 |
準結晶は周期性をもたず、５回回転対称性などの周期結晶では許されない特有の対称性をもつ。よく知られているように５回回転対称性は結晶の並進対称性と両立しないことから、これまでによく確立している結晶点群のもとでの結晶場の理論が適用できないため、結晶場の理論が存在せず、電子状態の理解を妨げていた。
そこで、本研究ではAu-SM-Dy系準結晶(SM=Al, Ga, Si, Ge)および近似結晶の結晶場を点電荷モデルに基づいて理論解析を行った。Tsai型クラスター内のDy原子の周りの局所原子配置について、Dy3+イオンと配位子イオンとの静電相互作用を表す結晶場ハミルトニアンを等価演算子法により全角運動量演算子で定式化した。Dy3+イオンは4f電子が９個の電子配位をもち、フント則によれば全角運動量J=15/2の基底多重項をもつ。配位子のAuイオンとSMイオンの遮蔽された価数の比をパラメーターとして、結晶場ハミルトニアンを対角化し、結晶場エネルギーと固有状態を求めた。さらに、得られた結晶場基底状態を用いて磁気モーメントの主軸、すなわち磁気容易軸を計算した。
その結果、AuイオンとSMイオンの価数の比がある敷居値より小さい場合には磁気容易軸はDy原子を含む鏡映面に垂直方向を向くのに対し、閾値より大きい場合には鏡映面内を向くことがわかった。さらに、AuイオンとSMイオンの価数の比が増えるにつれて磁気容易軸が鏡映面内を回転し、擬５回対称軸に近づいていくことがわかった。この結果は、３元化合物Au-SM-Dyの非希土類元素の組成比を変化させることで磁気異方性を制御できる可能性を示唆している。
本理論研究により、最近実験で観測されたAu-Ga-Dy系準結晶の強磁性秩序の磁気構造を理解するための理論の礎が築かれた。
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