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2012 年度 実績報告書

規整表面上に精密集積した金属錯体触媒の開発

公募研究

研究領域直截的物質変換をめざした分子活性化法の開発
研究課題/領域番号 23105503
研究機関北海道大学

研究代表者

原 賢二  北海道大学, 触媒化学研究センター, 准教授 (10333593)

研究期間 (年度) 2011-04-01 – 2013-03-31
キーワード規整表面 / 単分子層 / イソシアニド / 金表面 / メソポーラスシリカ / 有機シリカ / ゼオライト鋳型炭素 / 白金
研究実績の概要

本研究課題では、触媒調製の新しいアプローチとして、構造が規整された表面上に分子レベルで精密に金属錯体を集積することによって特異かつ有用な触媒反応場を構築する手法の開発を試みている。今年度は、金表面上における種々の高密度なジイソシアニド金属錯体単分子層の形成とその触媒機能、および、規則性メソポーラス有機シリカ表面上における金属錯体高密度固定化について検討を行った。
有機化合物が表面上で高密度な自己組織化単分子層を形成する現象は種々の機能性材料の調製手法となる。この現象を触媒調製に利用した例は少ないが、特異的な触媒反応場の構築手法として展開できる可能性を秘めている。最も利用されている自己組織化単分子層は金表面上のチオール分子の系であるが、我々は新展開を図るべく、研究例の非常に限られたイソシアニド単分子層を触媒反応場の構築に利用することに着手した。今年度は、金表面上に新たに高密度なニッケルおよび鉄―ジイソシアニド単分子層の形成を行い、その触媒機能を精査した。
メソポーラスシリカは担持金属触媒の担体として広く用いられている。規則的なメソ細孔空間内に活性金属種を導入して特殊な触媒反応場として利用する試みが報告されているが、配位子分子を導入するために元来のメソ細孔の規則性が失われることが多い。そこで今年度の研究では、配位子分子が骨格内に組み込まれた規則性メソポーラス有機シリカを活用することとした。特に、特異な触媒機能の発現が期待される複核錯体構造としての高密度固定化を可能にする手法の確立を目指した。また、今年度の検討では、メソポーラスシリカおよびゼオライト鋳型炭素に担持した白金ナノ粒子がそれぞれ微量エチレンの低温酸化およびフェニルアセチレンの部分水素化において優れた触媒機能を有することを見出した。

現在までの達成度 (段落)

24年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

24年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (19件)

すべて 2013 2012

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件) 学会発表 (15件) (うち招待講演 5件)

  • [雑誌論文] Low-Temperature Oxidation of Ethylene over Platinum Nanoparticles Supported on Mesoporous Silica2013

    • 著者名/発表者名
      Chuanxia Jiang, Kenji Hara, Atsushi Fukuoka
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 52 ページ: in press

    • DOI

      10.1002/anie.201300469

    • 査読あり
  • [雑誌論文] High-Yielding One-Pot Synthesis of Glucose from Cellulose Using Simple Activated Carbons and Trace Hydrochloric Acid2013

    • 著者名/発表者名
      H. Kobayashi, M. Yabushita, T. Komanoya, K. Hara, I. Fujita, A. Fukuoka
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 3 ページ: 581-587

    • DOI

      10.1021/cs300845f

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Phase Change of Nickel Phosphide Catalysts in the Conversion of Cellulose into Sorbitol2012

    • 著者名/発表者名
      P. Yang, H. Kobayashi, K. Hara and A. Fukuoka
    • 雑誌名

      ChemSusChem

      巻: 5 ページ: 920-926

    • DOI

      10.1002/cssc.201100496

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 1-Butanol Synthesis from Ethanol over Strontium Phosphate Hydroxyapatite Catalysts with Various Sr/P Ratios2012

    • 著者名/発表者名
      S. Ogo, A. Onda, Y. Iwasa, K. Hara, A. Fukuoka, K. Yanagisawa
    • 雑誌名

      Journal of Catalysis

      巻: 296 ページ: 24-30

    • DOI

      10.1016/j.jcat.2012.08.019

    • 査読あり
  • [学会発表] Densely Packed Monolayer of Metal-Diisocyanide on Gold Surface; Preparation and Application in Catalysis2013

    • 著者名/発表者名
      K. Hara, S .Jagtap Y. Kaji, W.J. Chun, A. Fukuoka
    • 学会等名
      Collaborative Conference on Materials Research (CCMR) 2013
    • 発表場所
      Ramada Plaza Jeju Hotel(大韓民国)
    • 年月日
      2013-06-24 – 2013-06-28
    • 招待講演
  • [学会発表] Surface Selective Silylation of Mesoporous Siica MCM-41; Precise Characterization and Cu Catalysis2013

    • 著者名/発表者名
      Kenji Hara, Saiko Akahane, Jerzy W. Wiench, Breina R. Burgin, Nobuhiro Ishito, Victor S.-Y. Lin, Atsushi Fukuoka, Marek Pruski
    • 学会等名
      8th International Mesostructured Materials Symposium (IMMS-8, IMMS2013)
    • 発表場所
      淡路夢舞台国際会議場(淡路市)
    • 年月日
      2013-05-20 – 2013-05-24
  • [学会発表] 高密度ジイソシアニド-金属錯体単分子層の特異な触媒機能とXAFS構造解析2013

    • 著者名/発表者名
      原 賢二、Sachin Jagtap、難波 光太郎、梶 義規、田 旺帝、朝倉 清高、福岡
    • 学会等名
      第30回PFシンポジウム
    • 発表場所
      つくば国際会議場(つくば市)
    • 年月日
      2013-03-15
  • [学会発表] 規整表面上における高密度金属錯体単分子層の形成と触媒反応への応用2013

    • 著者名/発表者名
      原 賢二、Sachin Jagtap、難波 光太郎、梶 義規、福岡 淳
    • 学会等名
      平成24年度日本表面科学会東北・北海道支部学術講演会
    • 発表場所
      日本大学工学部(郡山市)
    • 年月日
      2013-03-11 – 2013-03-12
    • 招待講演
  • [学会発表] Densely Packed Monolayer of Metal-Diisocynide on Gold Surface as Highly Active and Selective Catalysis2012

    • 著者名/発表者名
      K. Hara, K. Namba, S. Jagtap, Y. Kaji, W.J. Chun, A. Fukuoka
    • 学会等名
      2nd International Symposium on Molecular Activation
    • 発表場所
      東大寺総合文化センター(奈良市)
    • 年月日
      2012-11-11 – 2012-11-12
  • [学会発表] Surface Selective Silylation of Mesoporous Siica MCM-41; Precise Characterization and Cu Catalysis2012

    • 著者名/発表者名
      Kenji Hara, Saiko Akahane, Jerzy W. Wiench, Breina R. Burgin, Nobuhiro Ishito, Victor S.-Y. Lin, Atsushi Fukuoka, Marek Pruski
    • 学会等名
      International Conference on Emerging Advanced Nanomaterials (ICEAN) 2012
    • 発表場所
      Mercure Hotel(Australia)
    • 年月日
      2012-10-22 – 2012-10-25
    • 招待講演
  • [学会発表] Densely Packed Monolayer of Rh- and Cu-Diisocynide on Gold Surface as Platforms for Highly Active and Selective Catalysis2012

    • 著者名/発表者名
      K. Hara, K. Namba, S. Jagtap, Y. Kaji, W.J. Chun, A. Fukuoka
    • 学会等名
      Cambodian Malaysian Chemical Conference (CMCC) 2012
    • 発表場所
      Angkor Century Resort Spa(Cambodia)
    • 年月日
      2012-10-19 – 2012-10-21
    • 招待講演
  • [学会発表] 金表面上におけるジイソシアニド銅錯体単分子層の作製と触媒反応への応用2012

    • 著者名/発表者名
      難波 光太郎, 原 賢二, 福岡 淳
    • 学会等名
      第110回触媒討論会
    • 発表場所
      九州大学伊都キャンパス(福岡市)
    • 年月日
      2012-09-24 – 2012-09-26
  • [学会発表] 金表面上におけるジイソシアニド銅錯体単分子層の作製と触媒反応への応用2012

    • 著者名/発表者名
      難波 光太郎, 原 賢二, 福岡 淳
    • 学会等名
      第59回有機金属化学討論会
    • 発表場所
      大阪大学吹田キャンパス(吹田市)
    • 年月日
      2012-09-13 – 2012-09-15
  • [学会発表] Monolayer of Diisocyanide on Gold Surface as a Platform for Rh-Catalyzed Selective Hydrogenation2012

    • 著者名/発表者名
      Kenji Hara, Sachin Jagtap, Yoshinori Kaji, Atsushi Fukuoka
    • 学会等名
      The 6th International Conference on Gold Science, Technology and its Applications (Gold 2012)
    • 発表場所
      京王プラザホテル東京(東京都新宿区)
    • 年月日
      2012-09-05 – 2012-09-08
  • [学会発表] Densely packed monolayer of metal complex on gold surface as platform for selective catalysis2012

    • 著者名/発表者名
      Kenji Hara, Sachin Jagtap, Yoshinori Kaji, Atsushi Fukuoka
    • 学会等名
      International Symposium on Zeolite and Microporous Crystals (ZMPC) 2012
    • 発表場所
      アステールプラザ(広島市)
    • 年月日
      2012-07-28 – 2012-08-01
  • [学会発表] Oxidation of ethylene over Pt nanoparticles supported on mesoporous silica2012

    • 著者名/発表者名
      Chuanxia Jiang, Kenji Hara, Atsushi Fukuoka
    • 学会等名
      International Symposium on Zeolite and Microporous Crystals (ZMPC) 2012
    • 発表場所
      アステールプラザ(広島市)
    • 年月日
      2012-07-28 – 2012-08-01
  • [学会発表] Monolayer of diisocyanide on Au surface as a platform for Rh catalysis of 1,4-hydrogenation of α,szlig;-unsaturated carbonyl compounds2012

    • 著者名/発表者名
      K. Hara, S. Jagtap, Y. Kaji, A. Fukuoka
    • 学会等名
      15th International Congress on Catalysis 2012
    • 発表場所
      InternationaCongress Center Munich(ドイツ)
    • 年月日
      2012-07-01 – 2012-07-06
  • [学会発表] 表面上での金属ジイソシアニド錯体単分子層の形成と有機分子変換反応への応用2012

    • 著者名/発表者名
      原 賢二
    • 学会等名
      電気化学会北海道支部第18回若手研究者交流会
    • 発表場所
      おたる自然の家おこばち山荘(小樽市)
    • 年月日
      2012-06-23 – 2012-06-24
    • 招待講演
  • [学会発表] Monolayer of diisocyanide on Au surface as a platform for Rh catalysis of 1,4-hydrogenation of α,szlig;-unsaturated carbonyl compounds2012

    • 著者名/発表者名
      K. Hara, S. Jagtap, Y. Kaji, A. Fukuoka
    • 学会等名
      International Association of Colloid and Interface Scientists, Conference (IACIS) 2012
    • 発表場所
      仙台国際センター(仙台市)
    • 年月日
      2012-05-14 – 2012-05-18

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公開日: 2018-02-02  

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