本研究では、ポリイオンコンプレックス(PIC)構造をスキャホールドとするナノ構造マイクロ粒子の微細構造制御と形成機構の解明を行い、さらに材料としての機能開拓を行うべく研究を進め、以下の成果を挙げた。 1. ポリマー構造・組成と微細構造の相関解析:本年度は、ポリアニオンとして、siRNAを用いたPIC構造体からもナノポーラス構造を発見した他、使用したPEG-ポリアスパラギン酸とポリアスパルタミド誘導体であるホモポリカチオンの混合条件を細かく検討し、ポリアニオン/ポリカチオンの荷電比、及び添加塩(NaCl)濃度などに依存して、多様に微細構造を変化しうることを透過型電子顕微鏡観察(TEM)を利用して見出した。 2. PICの力学応答の評価、構造変換:ボルテックスミキサーを用いた撹拌混合後のPIC形成挙動について、その時間発展を詳細に観察したところ、PEG含有率が低すぎずポリマー濃度が低い場合において、ポーラス構造の形成が遅くなり、ベシクルから中間状態を経てポーラス構造に至ることが分かった。一方、これらPICマイクロ粒子からユニラメラベシクルを同時に多数生成させる流体デバイスを開発し、その形態変化のリアルタイム観察と、物質封入挙動の追跡に成功した。 3.ナノポーラス構造の機能化:多孔体構造の特徴を活かすために、モデルナノ粒子として酸化鉄ナノ粒子(リゾビスト)の封入を行った。その結果、約70%という高い封入効率を達成できた。この結果は、酸化鉄ナノ粒子のサイズが、ポアサイズよりも小さいことに起因すると考えられる。また、酸化鉄ナノ粒子の磁性を利用して、粘性の高い液体としてふるまうコアセルベートを磁石により操作することができた。この他、ポアサイズが温度の上げ下げに応答して、収縮・拡大することも見出した。これらの成果は、ナノポーラスPICコアセルベートの材料としての興味深い一面を示している。
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