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2023 年度 実績報告書

酸化物中の水素超秩序構造の観測と水素機能の開拓

公募研究

研究領域超秩序構造が創造する物性科学
研究課題/領域番号 23H04110
研究機関京都大学

研究代表者

菅 大介  京都大学, 化学研究所, 准教授 (40378881)

研究期間 (年度) 2023-04-01 – 2025-03-31
キーワード水素超秩序構造 / 水素蓄積 / 水素注入 / 酸化物
研究実績の概要

応募者がこれまで見出してきた水素吸蔵酸化物エピタキシャル薄膜における水素超秩序構造」に取り組んできた。領域内の計算グループと連携して、酸素欠損型ペロブスカイト酸化物中における酸素欠損の秩序配列の形成とそれによって結晶格子中への水素吸蔵が促進されることは、酸素量変化および水素蓄積による還元反応のエネルギー変化に着目することで理解できることを見出した。この知見は、酸化物における酸素蓄積過程を統一的に理解するための手掛かりになる成果である。また、プロトン導電性の固体電解質をゲート層とした電界効果トランジスタ構造において、酸化物薄膜中への電気化学的なプロトン注入によって生じる水素蓄積プロセスに検討したところ、固体電解質と酸化物薄膜との界面において蓄積されるプロトンが酸化物中に蓄積される水素量を決定する重要な要因であることを見出した。また電圧印加シーケンスを工夫し、界面に蓄積した水素量を適切に調整した場合においてのみ、効率よく水素蓄積が可能であることを見出した。また、光電子フォログラフィーを活用した酸化物中の「水素超秩序構造」の可視化にも取り組んでいる。水素蓄積した酸化物薄膜から、フォログラフィーパターンの観測に成功した、水素注入前後においてフォログラフィーパターンが変化すること確認した。また観測されたフォログラフィーパターンを再現するために、結晶格子中に蓄積された水素まで含めた構造モデルの構築に取り組んでいる。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

実験データと理論計算結果とを融合させることで、酸化物中の水素蓄積プロセスを、統一的に理解するために知見が得られつつある。また、電気化学的な水素注入による水素蓄積量を最大化するための手法も確立でき、そのメカニズムも理解できつつある。また、水素蓄積した酸化物薄膜からフォログラフィー像の取得にも成功しており、「水素超秩序構造」を解明に近づきつつある。

今後の研究の推進方策

本年度得られた知見を基に、水素吸蔵酸化物の開発や「水素超秩序構造」の解明に取り組む。電気化学的な水素注入による水素蓄積量を最大化するための手法を活用して、大量の水素を蓄積可能なセラミクス材料を開発する。実際に、酸素欠損の規則配列を有する酸化物に対して、その秩序構造を維持できる範囲で化学置換を施すと水素蓄積量が増加することを見出している。理論家とも連携しながら、水素吸蔵メカニズムや酸化物中の「水素超秩序構造」の解明に取り組む。

  • 研究成果

    (8件)

すべて 2024 2023

すべて 学会発表 (8件) (うち国際学会 3件、 招待講演 1件)

  • [学会発表] プロトン挿入によるVO2エピタキシャル薄膜の物性変調2024

    • 著者名/発表者名
      藤 颯太、菅 大介、磯田 洋介、間嶋 拓也、島川 祐一
    • 学会等名
      第71回応用物理学会春季学術講演会
  • [学会発表] Electrochemical-proton-injection-duration-dependent protonation in brownmillerite SrCoO2.5 epitaxial films2024

    • 著者名/発表者名
      Lingling Xie、Yosuke Isoda、Takuya Majima、Daisuke Kan、Yuichi Shimakawa
    • 学会等名
      第71回応用物理学会春季学術講演会
  • [学会発表] プロトン脱挿入に伴う電気化学的な Sr(Fe,Co)O3-δの物性変調2024

    • 著者名/発表者名
      磯田洋介、菅大介、中溝珠里、間嶋拓也、島川祐一
    • 学会等名
      第6回固体化学フォーラム研究会
  • [学会発表] "Ultralong Distance Hydrogen Spillover Enabled by Valence Changes in a Metal Oxide Surface2023

    • 著者名/発表者名
      Daisuke Kan
    • 学会等名
      29th International Workshop on Oxide Electronics
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Property control of the strontium iron oxide Sr(Fe, Co)Oy by electrochemical insertions and extractions of protons2023

    • 著者名/発表者名
      Y. Isoda, D. Kan, T. Majima, and Y. Shimakawa
    • 学会等名
      29th International Workshop on Oxide Electronics
    • 国際学会
  • [学会発表] Property control of transition metal oxides by Hydrogen2023

    • 著者名/発表者名
      Daisuke Kan
    • 学会等名
      International Conference on Complex Orders in Condensed Matter:aperiodic order, local order, electronic order, hidden order
    • 国際学会
  • [学会発表] プロトン脱挿入によるSr(Fe,Co)O3-dの電気化学的物性制御2023

    • 著者名/発表者名
      磯田 洋介、菅 大介、中溝 珠里、間嶋 拓也、島川 祐一
    • 学会等名
      第84回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] The influence of growth orientation on electrical response in LaSrNiO4 films2023

    • 著者名/発表者名
      L. Xie、D. Kan、Y. Shimakawa
    • 学会等名
      第84回応用物理学会秋季学術講演会

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公開日: 2024-12-25  

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