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2014 年度 実績報告書

高難度な酸素添加反応を触媒する生体反応活性種の解明

公募研究

研究領域感応性化学種が拓く新物質科学
研究課題/領域番号 25109523
研究機関名古屋工業大学

研究代表者

増田 秀樹  名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (50209441)

研究期間 (年度) 2013-04-01 – 2015-03-31
キーワード高難度酸化反応 / 混合原子価二核銅錯体 / チロシナーゼモデル / メタンモノオキシゲナーゼモデル
研究実績の概要

メタンモノオキシゲナーゼやチロシナーゼ等の酸素添加酵素における優れた生体系反応場を規範とした活性部位を、遷移金属錯体を用いて設計•合成し、酸素捕捉活性化機能を発現させ、その活性種の構造と機能の解明を、人工酵素を用いて行うことが本研究の目的とした。銅系メタンモノオキシゲナーゼで時間が得られている二核系銅(II,III)錯体をオリジナルな設計思想をもとに合成し、その活性種の解明を遂行した。そして2種類の混合原子価二核銅(II,III)錯体の合成に成功した。また、チロシナーゼの反応活性種がビスμオキソ種なのかμ-η2:η2パーオキソ種なのか未解明であったが、本研究ではその2つの二核銅錯体を作り分けることに成功し、それらの基質に対する反応性を検討したところ、μ-η2:η2パーオキソ種のみがチロシナーゼ活性を示し、これが反応中間体であることを明らかとした。

現在までの達成度 (段落)

26年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

26年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (17件)

すべて 2015 2014 その他

すべて 雑誌論文 (10件) (うち査読あり 10件、 オープンアクセス 10件、 謝辞記載あり 10件) 学会発表 (2件) (うち招待講演 2件) 図書 (2件) 備考 (1件) 産業財産権 (2件)

  • [雑誌論文] Role of the Amide Carbonyl Groups in Nitrile Hydratase Active Site for Nitrile Coordination Using Co(III) Complex with N2S3-type Ligand2015

    • 著者名/発表者名
      T. Yano, T. Ikeda, T. Shibayama, T. Inomata, Y. Funahashi, T. Ozawa, and H. Masuda
    • 雑誌名

      Chem. Lett.

      巻: 44 ページ: in press

    • DOI

      10.1246/cl.150084

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Preparation and characterization of cobalt(II) phthalocyanine complex-encapsulated zeolite-X2015

    • 著者名/発表者名
      N. Ohata, Y. Ito, D. Nakane, H. Kitamura, and H. Masuda
    • 雑誌名

      J. Porph. Phthal.

      巻: 19 ページ: 372-376

    • DOI

      10.1142/S1088424615500315

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Organocatalytic Enantioselective Decarboxylative Reaction of Malonic Acid Half Thioesters with Cyclic N-Sulfonyl Ketimines by Using N-Heteroarenesulfonyl Cinchona Alkaloid Amides2015

    • 著者名/発表者名
      S. Nakamura, M. Sano, A. Toda, D. Nakane, and H. Masuda
    • 雑誌名

      Chem. Eur. J.

      巻: 21 ページ: 1-5

    • DOI

      10.1002/chem.201406270

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Organocatalytic Enantioselective Addition of Thiols to Ketimines Derived from Isatins2015

    • 著者名/発表者名
      S. Nakamura, S. Takahashi, D. Nakane, and H. Masuda
    • 雑誌名

      Org. Lett.

      巻: 17 ページ: 106-109

    • DOI

      10.1021/ol503309s

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Nitrosyl and carbene iron complexes bearin κ3-SNS thioamide pincer type ligand2015

    • 著者名/発表者名
      T. Suzuki, Yuji Kajita, Tomohiro Ozawa, Tomohiko Inomata, and H. Masuda
    • 雑誌名

      Dalton Trans.

      巻: 44 ページ: 1017-1022

    • DOI

      10.1039/C4DT03128H

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Novel Square-planar Ni(II) Complex with an Amino-carboxamido-dithiolato Type Ligand as an Active Site Model of NiSOD2014

    • 著者名/発表者名
      D. Nakane, Y. Wasada-Tsutsui, Y. Funahashi, T. Hatanaka, T. Ozawa, and H. Masuda
    • 雑誌名

      Inorg. Chem.

      巻: 53 ページ: 6512-6523

    • DOI

      0.1021/ic402574d

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Direct Asymmetric Mannich-Type Reaction of α-Isocyanoacetates with Ketimines using Cinchona Alkaloid/Copper(II) Catalysts2014

    • 著者名/発表者名
      M. Hayashi, M. Iwanaga, N. Shiomi, D. Nakane, H. Masuda, and S. Nakamura
    • 雑誌名

      Angew. Chem. Int. Ed.

      巻: 53 ページ: 8411-8415

    • DOI

      10.1002/anie.201404629

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Unique Functions of Metal Complexes Inspired by Control of Coordination Environment around Metal Ions2014

    • 著者名/発表者名
      H. Masuda
    • 雑誌名

      Bull. Jpn. Soc. Coord, Chem.

      巻: 63 ページ: 2-18

    • DOI

      org/10.4019/bjscc. 63.2

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Deprotonation/Protonation-Driven Change of The σ-Donor Ability of a Sulfur Atom in Iron(II) Complexes with a Thioamide SNS Pincer Type Ligand2014

    • 著者名/発表者名
      T. Suzuki, Y. Kajita, and H. Masuda
    • 雑誌名

      Dalton Trans.

      巻: 43 ページ: 9732-9739

    • DOI

      10.1039/c4dt00524d

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Au Nanoparticles Modified with Artificial Siderophore-Fe3+ complexes: Selective Adsorption and Aggregation of Microbes using “Coordination Programming,2014

    • 著者名/発表者名
      T. Inomata, T. Murase, H. Ido, T. Ozawa, and H. Masuda
    • 雑誌名

      Chem. Lett.

      巻: 43 ページ: 1146-1148

    • DOI

      10.1246/cl.140270

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [学会発表] Electrochemical Hydrogenation of Dinitrogen to Ammonia Using Titanocene Dichloride in an Ionic Liquid and its evaluation of ionic liquid by SEIRAS2014

    • 著者名/発表者名
      H. Masuda
    • 学会等名
      4th Asian Conference on Coordination Chemistry
    • 発表場所
      Jeju/Korea
    • 年月日
      2014-11-04 – 2014-11-08
    • 招待講演
  • [学会発表] SYNTHESES AND REACTIVITIES OF DINUCLEAR COPPER COMPLEXES AS STRUCTURAL AND FUNCTIONAL MODELS OF TYROSINASE2014

    • 著者名/発表者名
      H. Masuda
    • 学会等名
      41st-International Conference on Coordination Chemistry (ICCC41)
    • 発表場所
      Singapore
    • 年月日
      2014-07-21 – 2014-07-25
    • 招待講演
  • [図書] 無機化学 -マンガ+要点整理+演習問題でわかる-2014

    • 著者名/発表者名
      齋藤勝弘,増田秀樹
    • 総ページ数
      207
    • 出版者
      オーム社
  • [図書] 錯体化学会選書10 金属錯体の量子・計算化学2014

    • 著者名/発表者名
      山口兆,榊茂好,増田秀樹
    • 総ページ数
      529
    • 出版者
      三共出版
  • [備考] 増田研究室

    • URL

      http://www.ach.nitech.ac.jp/~inorg/masuda/Japanese/

  • [産業財産権] ナノ分散液の製造方法およびナノ分散液2015

    • 発明者名
      増田秀樹,猪股智彦,中根大輔,矢野卓真,中田朋子,市川雄貴
    • 権利者名
      増田秀樹,猪股智彦,中根大輔,矢野卓真,中田朋子,市川雄貴
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願2015-047566
    • 出願年月日
      2015-03-01
  • [産業財産権] 混合原子価2核銅錯体およびそれを用いてメタンをメタノールに変換する製造方法2014

    • 発明者名
      増田秀樹、小澤智宏,猪股智彦,落合達矢
    • 権利者名
      増田秀樹、小澤智宏,猪股智彦,落合達矢
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願2014-157249
    • 出願年月日
      2014-08-01

URL: 

公開日: 2016-06-01  

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