2018 Fiscal Year Annual Research Report
high speed and local transfer hydrogen and electrons
| Project Area | HYDROGENOMICS: Creation of Innovative Materials, Devices, and Reaction Processes using Higher-Order Hydrogen Functions |
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| Project/Area Number |
18H05516
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
森 初果 東京大学, 物性研究所, 教授 (00334342)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
小林 玄器 分子科学研究所, 物質分子科学研究領域, 准教授 (30609847)
樋口 芳樹 兵庫県立大学, 生命理学研究科, 教授 (90183574)
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| Project Period (FY) |
2018-06-29 – 2023-03-31
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| Keywords | 水素 / ハイドロジェノミクス / 高次水素機能 / 水素と電子のカップリング / 電場応答スイッチング / ヒドリド伝導 / ヒドロゲナーゼ / 水素ー電子統一図 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
高密度凝集や高速移動等の材料中の水素が示す個別の水素機能の高度化と融合により、多彩な高次水素機能を誘起、次々世代のエネルギー変革等にも資する革新的材料・デバイス・反応プロセスを創成する。これらの研究を通じて変幻自在な水素の性質を人類が“使いこなす”ための指導原理となる新たな水素科学（＝ハイドロジェノミクス）を構築することを、本領域の目的とする。
特に本計画研究では、水素が様々な物質系を多様な電荷で「高速移動」する機能と、H-からH+までの電荷の制御によって「反応プロセスを促進」する機能を融合させることで、新原理に基づく高効率物質変換、エネルギー貯蔵、物性制御などの高次水素機能を実現する。さらに、この変幻自在な水素を「水素と電子のカップリング（協奏）」という観点から俯瞰することで物質系を越えた統一的な新学理を構築し、物質内、および異相界面で機能や物性を発現・制御できる新発想デバイスを創出することを目的としている。
本年度はステージIとして、有機系、無機系、生体系各々で、高速・局所移動水素と電子のカップリング機能を高度化、機構解明を進めることで学理構築に向けた情報共有した。具体的には、(1)有機系：カップリング系有機伝導体を合成し、外場（圧力、電場）下の電気伝導性を系統的に調べ、水素の局所移動がトリガーとなるπ電子系スイッチング機能を見出し、そのカップリング機構を明らかにした。(2)無機系：ヒドリド伝導性を有するカップリング系酸水素化物を合成し、伝導率、輸率、結晶構造およびこれらの相関を調べ、ヒドリド伝導機構を明らかにした。(3)生体材料系：カップリングシステムの調製と、ヒドロゲナーゼによるプロトン・電子輸送および酵素反応の解明を行い、カップリング機構を考察した。
さらに、有機系、無機系、生体系を俯瞰するカップリング機構の理解に向けて、水素ー電子カップリングの統一図を作製した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
本年度は、有機系、無機系、生体系各々で、高速・局所移動水素と電子のカップリング機能を高度化、機構解明を進めた。(1)有機系では、カップリング系有機伝導体を合成し、外場として特に電場下の電気伝導性を系統的に調べた。その結果、特に重水素体で非線形伝導、および重水素の局所移動がトリガーとなるπ電子系スイッチング機能を見出し、水素と電子のカップリングにより、電場の上昇時と下降時でヒステリシスを持つことを明らかにし、学術論文にまとめた。(2)無機系では、ヒドリド伝導性を有するカップリング系酸水素化物を合成し、伝導率、輸率、結晶構造およびこれらの相関を調べ、ヒドリド伝導機構を明らかにすることに成功した。(3)生体材料系では、カップリングシステムの調製と、ヒドロゲナーゼによるプロトン・電子輸送および酵素反応の解明を行い、カップリング機構を明らかにした。さらに、有機系、無機系、生体系における水素ー電子カップリングによる機能発現を俯瞰し、水素と電子のカップリング統一相図を作製することができた。
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| Strategy for Future Research Activity |
今後やステージIIとして、各物質系で、水素―電子カップリング機能を強化し、それらを複合化したデバイス開発に領域内連携を駆使して取り組む。(1)有機系では、A03公募グループ、A04班 との共同研究で、自己集積型2 重膜におけるプロトンスイッチング機能開発を推進する。(2)無機系では、。開発したヒドリド伝導体とヒドリド・電子混合伝導体を積層し、A02・A04班 と共同でヒドリド化学反応デバイスを作製を目指す。(3)生体系では、ヒドロゲナーゼにおいて、ラマン分光を用いた酵素活性測定をA05-1 と共同で行う予定である。さらに、観測された現象を水素―電子カップリングの観点から物質系を越えて整理し、学理構築に向けた統一的な評価基準を確立することを目指す。
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[Journal Article] Synthesis, crystal structure, and ionic conductivity of hydride ion-conducting Ln2LiHO3 (Ln = La, Pr, Nd)2018
Author(s)
Y. Iwasaki, N. Matsui, K. Suzuki, Y. Hinuma, M. Yonemura, G. Kobayashi, M. Hirayama, I. Tanaka, R. Kanno
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Journal Title
Journal of Material Chemisrty A
Volume: 6
Pages: 23457-23463
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Redox-dependent conformational changes of a proximal [4Fe-4S] cluster in Hyb-type [NiFe]-hydrogenase to protect the active site from O22018
Author(s)
N. D. M. Noor, H. Matsuura, K. Nishikawa, H. Tai, S. Hirota, J. Kim, J. Kang, M. Tateno, K-S. Yoon, S. Ogo, S. Kubota, Y. Shomura and Y. Higuchi
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Journal Title
Chemical Communications
Volume: 54
Pages: 12385-12388
DOI
Peer Reviewed / Open Access
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