2011 Fiscal Year Annual Research Report
| Project Area | Emergence of highly elaborated pai-space and its function |
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| Project/Area Number |
20108010
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| Research Institution | Osaka University |
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Principal Investigator |
福住 俊一 大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (40144430)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
小島 隆彦 筑波大学, 数理物質科学研究科(系), 教授 (20264012)
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| Keywords | π電子 / π曲面 / π空間 / 拡張π電子系 / 拡張π平面 |
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| Research Abstract |
本研究では高次π空間の創発を機能と結びつける以下の二つの研究を行った。
①新規π化合物の合成とその超分子化による高次π空間の創発 π電子の優れた電子移動特性を活かした研究で大きな成果が出た。特にサドル型のひずみを持つフタロシアニンにおいてメソ位がプロトン化されることによりその酸化還元挙動が変化することを見出した(Angew. Chem., Int. Ed., 2011, 50, 728)。このフタロシアニンのメソ位プロトン化による酸化還元電位の正側シフトは、過酸化水素還元のための電極触媒としての機能を向上させ、過酸化水素燃料電池の性能を大幅に向上させることがわかった。
②新規化合物の機能化 バナジルポルフィリン錯体をビルディングブロックとして剛直な一次元細孔構造を持つ配位性高分子の合成を行った。この配位性高分子への77 Kでの窒素吸着測定を行ったところ、非常に強く窒素が結合し、室温まで昇温しても窒素分子が外れないことを単結晶X線構造解析の結果から明らかとした。今後、新規π化合物の新たな気体吸蔵材料への応用展開が期待できる (Dalton Trans., 2011, 40, 12826)。また、フラーレン誘導体化合物の単結晶試料を合成し、各結晶方位での電気伝導度を調べたところ、最大で7倍もの高い異方性を示すことがわかった。単結晶X線結晶構造解析の結果と合わせてフラーレン結晶を用いて高い導電性を得るために必要な条件を明らかとすることができた(Chem. Commun., 2011, 47, 11213)。これは、将来、フラーレンを電極とする高効率な太陽電池を作成するために重要な知見である。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
新規π化合物を合成することで、研究開始当初には予定していなかった電極触媒として機能する機能性錯体の創出に成功した。また、バナジルポルフィリン錯体の集合体も当初想定していなかったガス吸着特性を示すことを明らかとすることができたことから、当初の計画以上に進展していると考えている。
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| Strategy for Future Research Activity |
本年度に見出した研究成果を元に新しい機能性材料の開発を行うとともに、フラーレン誘導体をはじめとする拡張π電子系を持つ化合物の電子移動特性を明らかとする。
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[Journal Article] Reversible Photoredox Switching of Porphyrin-bridged Bis-2,6-di-tert-butylphenols2011
Author(s)
Shinsuke Ishihara, Jonathan P. Hill, Atsuomi Shundo, Gary J Richards, Jan Labuta, Kei Ohkubo, Shunichi Fukuzumi, Akira Sato, Mark R J Elsegood, Simon J Teat, Katsuhiko Ariga
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Journal Title
Journal of the American Chemical Society
Volume: 133
Pages: 16119-16126
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Multiple Photosynthetic Reaction Centers Composed of Supramolecular Assemblies of Zinc Porphyrin Dendrimers with a Fullerene Acceptor2011
Author(s)
Shunichi Fukuzumi, Kenji Saito, Kei Ohkubo, Tony, Khoury, Yukiyasu Kashiwagi, Mark A. Absalom, Suresh Gadde, Francis D'Souza, Yasuyuki Araki, Osamu Ito, Maxwell J. Crossley
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Journal Title
Chemical Communications
Volume: 47
Pages: 7980-7982
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Synthesis, Photophysical, Electrochemical, Tumor-Imaging, and Phototherapeutic Properties of Purpurinimide-N-substituted Cyanine Dyes Joined with Variable Lengths of Linkers2011
Author(s)
Michael P. A. Williams, Manivannan Ethirajan, Kei Ohkubo, Ping Chen, Paula Pera, Janet Morgan, William H. White, Masayuki Shibata, Shunichi Fukuzumi, Karl M. Kadish, Ravindra K. Pandey
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Journal Title
Bioconjugate Chemistry
Volume: 22
Pages: 2283-2295
DOI
Peer Reviewed
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[Book] Traditions2011
Author(s)
Shunichi Fukuzumi, Hiroaki Kotani
Total Pages
37
Publisher
RSC Publishing, Cambridge
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