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2023 Fiscal Year Annual Research Report

Advanced Structural Analysis for Supra-ceramics

Planned Research

Project AreaSupra-ceramics: Molecule-driven frontier of inorganic materials
Project/Area Number 22H05145
Research InstitutionKindai University

Principal Investigator

杉本 邦久  近畿大学, 理工学部, 教授 (00512807)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 木内 久雄  東京大学, 物性研究所, 助教 (50818557)
南部 雄亮  東北大学, 金属材料研究所, 准教授 (60579803)
稲田 幹  九州大学, 中央分析センター(筑紫地区), 准教授 (40624979)
木本 浩司  国立研究開発法人物質・材料研究機構, 先端材料解析研究拠点, 拠点長 (90354399)
Project Period (FY) 2022-06-16 – 2027-03-31
Keywords超セラミックス / 高度構造解析 / 共鳴非弾性X線散乱 / 中性子散乱 / 電子顕微鏡 / 放射光
Outline of Annual Research Achievements

本研究では、超セラミックスの構造解析法の精密化を通じて、超セラミックスの巨視的および局所的な構造だけでなく、動的構造を包括的に理解し、超セラミックスの創製から機能発現までの全体像を明らかにすることを目指している。この目標を達成するために、2022年度に培った計測基盤を活用し、放射光と中性子を用いた精度の高いデータに基づく研究を推進している。
本年度の研究成果の例として、放射光では、超セラミックスに関連した有機共結晶体の高圧化による構造解析を通じて、耐性を議論することが可能となり、今後、分子設計によって物性を調整し、光電変換、分子認識、触媒機能などの応用への展開が期待できることを明らかにした。また、中性子では、凝縮系物質の磁性研究に適用される偏極中性子散乱計測のための中性子偏極補正を導出し、実験的にY3Fe5O12の中性子スピン偏極子やフリッパーの非効率パラメータを決定することに成功した。化学結合状態の解析では、ペロブスカイト型化合物(BZT)とダブルペロブスカイト型化合物(BZW)のプロトン伝導性オキシ水酸化物における水酸化物イオンの結合状態に関してFT-IRを用いた測定を行い、BZTとBZWのプロトンサイトの親和性の違いを明らかにした。さらに、走査透過電子顕微鏡(STEM)では、教師なし機械学習技術と組み合わせることで、ナノメートルの空間分解能で包括的な結晶構造解析が可能になった。超高分解能共鳴非弾性X線散乱においては、東北大学青葉山新キャンパスに建設されたNanoTerasuの運転が開始され、軽元素種に最適化された非点収差制御ミラー及び回折格子を導入することにより、SPring-8から移設した装置を基盤とした超高分解能共鳴非弾性X線散乱の世界最高性能を目指した装置の構築に着手することができた。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本課題を達成するために、放射光X線を用いた回折だけでなく、共鳴非弾性X線散乱、中性子散乱、電子顕微鏡、核磁気共鳴、ラマン散乱等の先端計測手法を協奏的に最大限活用し、合成プロセスや動作時のその場観察構造計測により超セラミックスの全体像の解明に挑戦した。本年度は、以下の研究計画の課題について取り組んだ。
・巨視的・局所的評価を主眼とした構造解析について放射光及び中性子施設を活用し、構築した相補的な構造解析に基づいた外場下でのその場観察や解析に必要とされる補正法の導出を行った
・2024年より運転が開始されたNanoTerasuにおいて、超高分解能共鳴非弾性X線散乱による化学状態解析を構築するため、SPring-8より移設した装置を基盤とする軽元素種に最適化した装置の開発を推進
・反応・機能その場観察による超セラミックスの可視化を実現するため、分子ユニットの配位環境、原子配列秩序、化学結合状態の解析における巨視的・局所的な構造評価との複合解析の基盤の構築を継続的に推進
いずれの研究計画の課題においても、B01班内だけでなく、領域内の合成班と機能班の研究者と連携することによって、実践的に超セラミックスの合成、機能の理解が順調に進んでいる。以上のことから、本研究計画全体としては、おおむね順調に進展していると判断できる。

Strategy for Future Research Activity

新規物質群の機能発現の起源を知るためには、直接的な物質理解の基盤となる結晶構造、組成、形態、化学状態等の巨視的・局所的構造と動的構造を正確に引き出すことが鍵である。本計画研究では、先端計測を駆使した様々な高度構造解析手法を適用することにより、従来のセラミックスでは予想だにしない超セラミックスの新しい化学状態・形態を解明するとともに、その場計測手法による動作機構を解明する役割を果たすことがミッションである。
2024年度には、領域内の共同研究を更に加速し、超セラミックスの合成および機能を知的に理解するためのノウハウを実践的に蓄積していく予定である。巨視的・局所的評価を主眼とした構造解析については、放射光及び中性子施設を相補的に活用した応用技術の開発を継続して行う。超高分解能共鳴非弾性X線散乱による化学状態解析については、ナノテラスに最適化された光学素子を含む装置の開発を継続するだけでなく、超セラミックスの新しい化学状態の解明にも着手する。反応・機能その場観察による超セラミックスの可視化については、公募班を巻き込んだ形で、分子ユニットの配位環境、原子配列秩序、化学結合状態の解析、組成状態解析、微細構造解析を連携させることにより巨視的・局所的な構造評価との複合解析の構築を継続して行う。また、理論班および公募班との連携により、合成可能性の予測や動的な物性の発現予測を視野に入れたマテリアルズ・インフォマティクスについても引き続き検討を行い、その手法の構築を目指す。

  • Research Products

    (49 results)

All 2024 2023 Other

All Int'l Joint Research (4 results) Journal Article (15 results) (of which Int'l Joint Research: 5 results,  Peer Reviewed: 15 results,  Open Access: 6 results) Presentation (24 results) (of which Int'l Joint Research: 9 results,  Invited: 7 results) Book (1 results) Remarks (5 results)

  • [Int'l Joint Research] Northwestern University(米国)

    • Country Name
      U.S.A.
    • Counterpart Institution
      Northwestern University
  • [Int'l Joint Research] Institut Laue-Langevin(フランス)

    • Country Name
      FRANCE
    • Counterpart Institution
      Institut Laue-Langevin
  • [Int'l Joint Research] The University of Sydney/ANSTO(オーストラリア)

    • Country Name
      AUSTRALIA
    • Counterpart Institution
      The University of Sydney/ANSTO
  • [Int'l Joint Research] NSRRC(その他の国・地域)

    • Country Name
      その他の国・地域
    • Counterpart Institution
      NSRRC
  • [Journal Article] Unsupervised machine learning combined with 4D scanning transmission electron microscopy for bimodal nanostructural analysis2024

    • Author(s)
      Kimoto Koji、Kikkawa Jun、Harano Koji、Cretu Ovidiu、Shibazaki Yuki、Uesugi Fumihiko
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: 14 Pages: 2901

    • DOI

      10.1038/s41598-024-53289-5

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] The role of carboxylate ligand orbitals in the breathing dynamics of a metal-organic framework by resonant X-ray emission spectroscopy2024

    • Author(s)
      Ugalino Ralph、Yamazoe Kosuke、Miyawaki Jun、Kiuchi Hisao、Kurahashi Naoya、Kosegawa Yuka、Harada Yoshihisa
    • Journal Title

      Journal of Synchrotron Radiation

      Volume: 31 Pages: 217~221

    • DOI

      10.1107/S1600577524000584

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Revealing the Unusual Mechanism of Mixed Cationic and Anionic Redox in Oxyfluorosulfide Cathode for All-Solid-State Fluoride-Ion Batteries2024

    • Author(s)
      Cao Zulai、Yamamoto Kentaro、Matsunaga Toshiyuki、Watanabe Toshiki、Kumar Mukesh、Thakur Neha、Ohashi Ryogo、Tachibana Shintaro、Miki Hidenori、Ide Kazuto、Iba Hideki、Kiuchi Hisao、Harada Yoshihisa、Orikasa Yuki、Uchimoto Yoshiharu
    • Journal Title

      Chemistry of Materials

      Volume: 36 Pages: 1928~1940

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.3c02650

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Visualization of 4d orbital electrons in a pyrochlore-type oxide2023

    • Author(s)
      Kitou Shunsuke、Kaneko Yoshio、Nakamura Yuiga、Sugimoto Kunihisa、Nomura Yusuke、Arita Ryotaro、Tokura Yoshinori、Sawa Hiroshi、Arima Taka-hisa
    • Journal Title

      Physical Review B

      Volume: 108 Pages: 024103

    • DOI

      10.1103/physrevb.108.024103

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Structural diversity of copper(I)-ethylene complexes with 2,4-bis(2-pyridyl)pyrimidine directed by anions2023

    • Author(s)
      Maekawa Masahiko、Hayashi Terumasa、Sugimoto Kunihisa、Okubo Takashi、Kuroda-Sowa Takayoshi
    • Journal Title

      Dalton Transactions

      Volume: 52 Pages: 14941~14948

    • DOI

      10.1039/d3dt02618c

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] In-situ infrared spectroscopy analysis of proton-conducting oxy-hydroxides Ba(Zn, M)O2.9(OH)2 (M = Ta or W)2023

    • Author(s)
      Arai Kenji、Asai Yusuke、Kokubo Yoko、Saito Miwa、Inada Miki、Hayashi Katsuro、Motohashi Teruki
    • Journal Title

      Journal of Solid State Chemistry

      Volume: 323 Pages: 124026~124026

    • DOI

      10.1016/j.jssc.2023.124026

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Neutron polarisation correction to triple-axis data with analytical derivations2023

    • Author(s)
      Nambu Y、Enderle M、Weber T.、Kakurai K
    • Journal Title

      Journal of Physics: Conference Series

      Volume: 2481 Pages: 012004~012004

    • DOI

      10.1088/1742-6596/2481/1/012004

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] High proton conduction in Ba2LuAlO5 with highly oxygen-deficient layers2023

    • Author(s)
      Morikawa Riho、Murakami Taito、Fujii Kotaro、Avdeev Maxim、Ikeda Yoichi、Nambu Yusuke、Yashima Masatomo
    • Journal Title

      Communications Materials

      Volume: 4 Pages: 42

    • DOI

      10.1038/s43246-023-00364-5

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Dimer-Mediated Cooperative Mechanism of Ultrafast-Ion Conduction in Hexagonal Perovskite-Related Oxides2023

    • Author(s)
      Sakuda Yuichi、Murakami Taito、Avdeev Maxim、Fujii Kotaro、Yasui Yuta、Hester James R.、Hagihala Masato、Ikeda Yoichi、Nambu Yusuke、Yashima Masatomo
    • Journal Title

      Chemistry of Materials

      Volume: 35 Pages: 9774~9788

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.3c02378

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Observation of field-induced single-ion magnetic anisotropy in a multiorbital Kondo alloy (Lu, Yb) Rh2Zn202023

    • Author(s)
      Kitazawa T.、Ikeda Y.、Sakakibara T.、Matsuo A.、Shimizu Y.、Tokunaga Y.、Haga Y.、Kindo K.、Nambu Y.、Ikeuchi K.、Kamazawa K.、Ohkawara M.、Fujita M.
    • Journal Title

      Physical Review B

      Volume: 108 Pages: 085105

    • DOI

      10.1103/PhysRevB.108.085105

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Nanometer-level temperature mapping of Joule-heated carbon nanotubes by plasmon spectroscopy2023

    • Author(s)
      Cretu Ovidiu、Tang Dai-Ming、Lu Da-Bao、Da Bo、Nemoto Yoshihiro、Kawamoto Naoyuki、Mitome Masanori、Ding Zejun、Kimoto Koji
    • Journal Title

      Carbon

      Volume: 201 Pages: 1025~1029

    • DOI

      10.1016/j.carbon.2022.10.006

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Mesoporous multimetallic nanospheres with exposed highly entropic alloy sites2023

    • Author(s)
      Kang Yunqing、Cretu Ovidiu、Kikkawa Jun、Kimoto Koji、Nara Hiroki、Nugraha Asep Sugih、Kawamoto Hiroki、Eguchi Miharu、Liao Ting、Sun Ziqi、Asahi Toru、Yamauchi Yusuke
    • Journal Title

      Nature Communications

      Volume: 14 Pages: 4182

    • DOI

      10.1038/s41467-023-39157-2

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Effect of alkali-metal cations on synthesis of stoichiometric layered perovskite oxynitrides2023

    • Author(s)
      Tang Ya、Yanagisawa Kei-ichi、Miyoshi Akinobu、Mogi Hiroto、Oshima Takayoshi、Kimoto Koji、Maeda Kazuhiko
    • Journal Title

      Solid State Sciences

      Volume: 144 Pages: 107288~107288

    • DOI

      10.1016/j.solidstatesciences.2023.107288

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Interlayer modification and single-layer exfoliation of the Ruddlesden Popper perovskite oxynitride K2LaTa2O6N to improve photocatalytic H2 evolution activity2023

    • Author(s)
      Shiroma Yuta、Mogi Hiroto、Mashiko Takeaki、Yasuda Shuhei、Nishioka Shunta、Yokoi Toshiyuki、Ida Shintaro、Kimoto Koji、Maeda Kazuhiko
    • Journal Title

      Journal of Materials Chemistry A

      Volume: 11 Pages: 9485~9492

    • DOI

      10.1039/D3TA01387A

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Low-Temperature Microwave-Assisted Hydrothermal Synthesis of Pb2Ti2O5.4F1.2 Photocatalyst for Improved H2 Evolution under Visible Light2023

    • Author(s)
      Aihara Kenta、Mizuochi Ryusuke、Okazaki Megumi、Nishioka Shunta、Yasuda Shuhei、Yokoi Toshiyuki、Ishiwari Fumitaka、Saeki Akinori、Inada Miki、Maeda Kazuhiko
    • Journal Title

      ACS Materials Letters

      Volume: 5 Pages: 2355~2360

    • DOI

      10.1021/acsmaterialslett.3c00574

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Pb2Ti2O5.4F1.2を光触媒として用いた水の酸化反応におけるルテニウム助触媒の担持効果2024

    • Author(s)
      岡崎 めぐみ、田村 誼峻、植木 広登、石割 文崇、杉本 邦久、佐伯 昭紀、前田 和彦
    • Organizer
      日本化学会第104春期年会(2024)
  • [Presentation] 柔軟な発光性錯体ネットワーク結晶の創製と構造ダイナミクス観測2024

    • Author(s)
      松田 雄貴、中村 瞭汰、小澤 芳樹、田原 圭志朗、小野 利和、吉成 信人、今野 巧、杉本 邦久、小林 慎太郎、河口 彰吾、阿部 正明
    • Organizer
      日本化学会第104春期年会(2024)
  • [Presentation] 2,2':4',4''-terpyridineに橋かけされた新規なCu(I)-エチレン配位高分子の合成と構造2024

    • Author(s)
      吉村 祥、前川 雅彦、杉本 邦久、黒田 孝義
    • Organizer
      日本化学会第104春期年会(2024)
  • [Presentation] ターピリジン骨格により構築した鉄錯体[Fe(tppz)2]2+の合成と構造2024

    • Author(s)
      木原 真生、Zi Lang Goo、前川 雅彦、黒田 孝義、杉本 邦久
    • Organizer
      日本化学会第104春期年会(2024)
  • [Presentation] Synthesis and Structure of Silver Sulfide Nanoluster protected by thiolate and thiourea2024

    • Author(s)
      Zi Lang Goo, Masahiko Maekawa, Takayoshi Kuroda-Sowa, Kunihisa Sugimoto
    • Organizer
      日本化学会第104春期年会(2024)
  • [Presentation] Material Characterization using TEM in NIMS2024

    • Author(s)
      Koji KImoto
    • Organizer
      MORE-TEM 2024
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Visualizing intrinsic property of functional materials using synchrotron radiation by quantum crystallography2023

    • Author(s)
      Kunihisa Sugimoto
    • Organizer
      26th Congress and General Assembly of the International Union of Crystallograpy (IUCr2023)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] In-Situ Observation of the Guest-Induced Flexible Structural Transformation Dynamics of Rhenium(I) Crystals Supported by Multiple Non-Covalent Interactions2023

    • Author(s)
      Yuki MATSUDA, Ryota NAKAMURA, Yoshiki OZAWA, Keishiro TAHARA, Toshikazu ONO, Nobuto YOSHINARI, Takumi KONNO, Kunihisa SUGIMOTO, Shintaro KOBAYASHI, Shogo KAWAGUCHI, Masaaki ABE
    • Organizer
      錯体化学会 第73回討論会
  • [Presentation] 4,4':2',2'':4'',4'''-クォーターピリジンを配位子とする多核Cu(I)-エチレン錯体の合成および構造2023

    • Author(s)
      吉村 祥, 前川 雅彦, 杉本 邦久, 大久保 貴志, 黒田 孝義
    • Organizer
      錯体化学会 第73回討論会
  • [Presentation] 新規な3座シッフ塩基配位子HqapXによる鉄(II)錯体におけるSCO特性2023

    • Author(s)
      前田 仁優, 福原 優希, 前川 雅彦, 黒田 孝義, 杉本 邦久
    • Organizer
      錯体化学会 第73回討論会
  • [Presentation] 分子性レニウム(I)錯体の柔軟結晶が示す構造ダイナミクスと放射光粉末回折その場観測2023

    • Author(s)
      松田雄貴,中村瞭汰,小澤芳樹,田原圭志朗,小野利和,吉成信人,今野巧,杉本邦久,小林慎太郎,河口彰吾,阿部正明
    • Organizer
      令和5年(2023年)度日本結晶学会年会および会員総会
  • [Presentation] BL13XUにおける高分解能粉末回折装置の開発とガス雰囲気下のミリ秒高速計測2023

    • Author(s)
      河口彰吾,小林慎太郎,山田大貴,芦谷 拓嵩,竹本道教,杉本邦久
    • Organizer
      令和5年(2023年)度日本結晶学会年会および会員総会
  • [Presentation] 準安定結晶創製のための水熱条件設定2023

    • Author(s)
      稲田幹
    • Organizer
      第64回東海若手セラミスト懇話会 2023年夏期セミナー
    • Invited
  • [Presentation] Si固溶C12A7の合成:アニオン包接の影響2023

    • Author(s)
      瀧石寛太、稲田幹
    • Organizer
      日本セラミックス協会第36回秋季シンポジウム
  • [Presentation] 環境・エネルギー問題解決のためのセラミックス開発と構造解析2023

    • Author(s)
      稲田幹
    • Organizer
      日本分析化学会第72年会
  • [Presentation] C12A7のAlサイトへのSi置換がフッ化物イオン包接に及ぼす影響2023

    • Author(s)
      瀧石寛太、稲田幹
    • Organizer
      第10回九州若手セラミックスフォーラム
  • [Presentation] Formation mechanism of pudding-like ZnO microcrystals by microwave-emulsion method2023

    • Author(s)
      Miki Inada, Saika Ashikari, Michitaka Ohtaki
    • Organizer
      JSPMIC2023
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Synthesis of C12A7 particles with substitution of Al site to Si2023

    • Author(s)
      Kanta Takiishi, Miki Inada
    • Organizer
      JSPMIC2023
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Capacitive property of carbon sheres synthesized by hydrothermal carbonization and alkaline activation2023

    • Author(s)
      Miki Inada, Katsuro Hayashi
    • Organizer
      KJ37
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Synthesis of Si-doped C12A7 mayenite: Effect of anion encapsulation2023

    • Author(s)
      Kanta Takiishi, Miki Inada
    • Organizer
      KJ37
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] van der Waals 磁性体におけるトポロジカル転移2023

    • Author(s)
      南部雄亮
    • Organizer
      金研研究会-強相関物質における創発物性研究の現状と将来展望-
    • Invited
  • [Presentation] STEM and EELS for Data-driven Material Research2023

    • Author(s)
      Koji Kimoto
    • Organizer
      IAMNano 2023
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Direct Imaging of Thermal Vibration Modes Using Frequency-selective Electron Microscopy2023

    • Author(s)
      O. Cretu, H. Zhang, and K. Kimoto
    • Organizer
      IAMNano 2023
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] What we did at SPring-8 and what we will achieve at NanoTerasu in HORNET RIXS station: molecules trapped in solids2023

    • Author(s)
      Hisao Kiuchi
    • Organizer
      NSRRC Seminar
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Book] 化学における情報・AIの活用 (CSJカレントレビュー: 50)2024

    • Author(s)
      日本化学会 編
    • Total Pages
      200
    • Publisher
      化学同人
    • ISBN
      9784759814101
  • [Remarks] 近畿大学理工学部理学科化学コース無機化学研究室(Publication)

    • URL

      https://www.chem.kindai.ac.jp/laboratory/sugimoto/publications/

  • [Remarks] 東京大学物性研究所原田研究室(論文・発表)

    • URL

      https://harada.issp.u-tokyo.ac.jp/%e8%ab%96%e6%96%87%e3%83%bb%e7%99%ba%e8%a1%a8/

  • [Remarks] 東北大学金属材料研究所南部研究室(研究成果)

    • URL

      http://nambu.imr.tohoku.ac.jp/outcome/

  • [Remarks] 物質・材料研究機構マテリアル基盤研究センター(木本浩司)

    • URL

      https://samurai.nims.go.jp/profiles/kimoto_koji

  • [Remarks] 九州大学研究者情報

    • URL

      https://kyushu-u.elsevierpure.com/ja/persons/miki-inada/publications/

URL: 

Published: 2024-12-25  

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