2002 Fiscal Year Annual Research Report
水素製造のための燃料プロセシングおよび発電に関する研究
Project/Area Number |
01J10129
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Research Institution | Kyoto University |
Principal Investigator |
宇高 俊匡 京都大学, 工学研究科・特別研究員DC3
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Keywords | 炭化水素系燃料 / 部分酸化反応 / PEFC / CO酸化反応 / COシフト反応 / Cu触媒 / 貴金属触媒 / Ni触媒 |
Research Abstract |
メタンの部分酸化反応に対して、10wt% Ni/Al_2O_3が2wt%Rh/Al_2O_3よりも高い活性を有したことからNi/Al_2O_3、ペロブスカイト型Ni触媒、ヘキサアルミネート型Ni触媒を検討した。400℃焼成Ni/Al_2O_3、1000℃焼成ヘキサアルミネート型触媒が高活性であった。特に高温焼成、高温還元したヘキサアルミネート型触媒は炭素析出を抑制し安定で高い活性を示した。これは高温焼成により均一なヘキサアルミネート相が生成し、高温還元により高分散な金属Niが触媒表面に形成したからである。 酸化に耐性のある貴金属触媒を用いた改質ガス中でのシフト反応を検討した。種々のアルミナ担持貴金属触媒において、低温域でメタンを生成するがCO転化率が95%を越えるRu触媒に着目した。その結果、中程度の電気陰性度であるV_2O_3に担持したRu触媒がメタン生成反応を抑制しシフト反応に比較的高い活性を示した。 Ru触媒の改質ガス中でのCO選択酸化反応を検討した。その結果、Ru/La_2O_3が低温域でメタン生成を抑制して高いCO除去率を達成した。また水蒸気を含んだ水素で還元処理を行うと触媒活性が大きく向上した。メタンをほとんど生成することなく1.3%COを50ppm以下まで低減した。水素還元した触媒と水蒸気を含む水素で還元処理した触媒の物性を比較検討したが、BET比表面積、結晶相、酸化状態に大きな違いはなく、水蒸気を含む水素で還元処理をすると酸化還元を受けやすいRu種が生成するのではないかと考える。 以上の結果から、部分酸化反応にヘキサアルミネート型Ni触媒、CO変性にCu-Al_2O_3-ZnO触媒、CO選択酸化反応にRu/La_2O_3触媒を用いることにより、PEFCに供給可能なCOを含まないH_2リッチな燃料を製造することが可能である。
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Research Products
(6 results)
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[Publications] Y.Tanaka, T.Utaka, R.Kikuchi, K.Sasaki, K.Eguchi: "CO removal from reformed fuel over Cu/ZnO/Al_2O_3 catalysts prepared by impregnation and coprecipitation methods"Applied Catalysis A : General. 238. 11-18 (2003)
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[Publications] S.Ayabe, H.Omoto, T.Utaka, R.Kikuchi, K.Sasaki, Y.Teraoka, K.Eguchi: "Catalytic autothermal reforming of methane and propane over supported metal catalysts"Applied Catalysis A : General. 241. 261-269 (2003)
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[Publications] T.Utaka, T.Takeguchi, R.Kikuchi, K.Eguchi: "CO removal from reformed fuel over Cu and precious metal catalysts"Applied Catalysis A : General. (In press).
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[Publications] T.Utaka, T.Okanishi, T.Takeguchi, R.Kikuchi, K.Eguchi: "Water gas shift reaction of reformed fuel over supported Ru catalysts"Applied Catalysis A : General. (In press).
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[Publications] T.Utaka, S.A.Al-Dress, J.Ueda, Y.Iwasa, T.Takeguchi, R.Kikuchi, K.Eguchi: "Partial oxidation of methane over Ni catalysts based on hexaaluminateor perovskite-type oxides"Applied Catalysis A : General. (In press).
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[Publications] Y.Tanaka, T.Utaka, R.Kikuchi, K.Sasaki, K.Eguchi: "Water gas shift reaction over Cu-based mixed oxides for CO removal from the reformed fuels"Applied Catalysis A : General. 242. 287-295 (2003)