アルミノシリケート溶液中におけるゼオライトの核生成と結晶成長メカニズムの解明

2003 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 02J08159
• Research Institution: The University of Tokyo
• Principal Investigator: 脇原 徹 東京大学, 大学院・工学系研究科, 特別研究員(DC2)
• Keywords: ゼオライト / アルミノシリケート / 核生成 / 結晶成長 / 原子間力顕微鏡 / 電子顕微鏡 / 水熱合成 / 前駆体

Research Abstract

触媒や吸着剤等で広く使われているゼオライトは、一般に反応性の高い濃厚アルミノシリケートゲルを所定の温度(〜250℃)で加熱することにより合成される。しかしこの濃厚ゲルはアルミノシリケートが複雑に重合しており、どのアルミノシリケート種が結晶化に寄与しているか解析困難である。故に、分子レベルの反応機構の理解に基づいた、速度論的な結晶化メカニズムの解明が望まれている。
そこで博士課程では、基礎的な"ゼオライトの結晶化メカニズム解明"という問題に焦点を当て、ゼオライトを経験的な知識に頼らず生産する知識の基盤を作ることを目的としている。本研究では、上に述べたような解析困難な濃厚ゲルを直接研究対象とせず、まず(1)希薄アルミノシリケート溶液中でのゼオライトの結晶成長メカニズムを解明し、その後、(2)希薄溶液と濃厚溶液の違いを明らかにし、(1)の知見を利用して濃厚アルミノシリケートゲル中からのゼオライト結晶化メカニズムを解明する。
(1)の研究に関して:原子間力顕微鏡による微細表面構造解析により、ゼオライト結晶成長に寄与する前駆体の構造を明らかにすることに成功した。なお、この研究に関し、2報投稿が受理された。
(2)の研究に関して:2003年4、9月に播磨のSPring-8の放射光を利用し、アルミノシリケートゲルの構造を解析した。その結果、結晶化する前のアモルファスの構造解析にはじめて成功した。現在投稿論文を執筆中である。

Research Products

• [Publications] 脇原徹, 山北茂洋, 家住久美子, 大久保達也: "Heteroepitaxial Growth of a Zeolite Film with a Patterned Surface-Texture"Journal of the American Chemical Society. 125・41. 12388-12389 (2003)
• [Publications] 脇原徹, 杉山享, 大久保達也: "Crystal Growth of Faujasite observed by atomic force microscopy"Microporous and Mesoporous Materials. 発表予定.
• [Publications] 脇原徹, 大久保達也: "Crystal Growth Behavior of Zeolite Elucidated by Atomic Force Microscopy"Journal of Chemical Engineering of Japan. 発表予定.