2003 Fiscal Year Annual Research Report
固体表面近傍における水素原子の量子力学的振る舞いと反応様態の多様性
Project/Area Number |
03J04022
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Research Institution | Osaka University |
Principal Investigator |
信原 邦啓 大阪大学, 大学院・工学研究科, 特別研究員(DC2)
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Keywords | 水素 / 水素吸蔵合金 / 解離吸着 / 吸収 / 第一原理計算 |
Research Abstract |
今年度は、金属表面近傍における水素表面反応の反応個別性について調べ、その研究成果を論文として発表するとともに、国内外の学会において報告した。今年度の補助金は、主に学会参加旅費に当てられた。本研究成果を要約すると以下のとおりである。 1.金属表面近傍における水素分子・原子の動的振る舞いは、系のポテンシャルエネルギー曲面の形状に大きく左右される。そこで、水素分子の解離吸着過程に関して、第一原理電子状態計算によって求めたポテンシャルエネルギー曲面上の解離吸着の活性化障壁の高さから、その金属表面組成の差異による反応個別性について調べた。その結果、Mg(0001)表面では、表面原子の価電子軌道であるs軌道とp軌道が完全に詰まっており、表面と入射水素分子とのs電子同士が反発するため、解離吸着の活性化障壁が高くなり、反応性が悪いことを見出した。一方、Ti(0001),Ni(111),La(0001)表面では、表面原子の価電子軌道であるs軌道は詰まっているが、d軌道に空きがあり、表面と入射水素分子とのs電子同士の反発が抑えられるため、解離吸着の活性化障壁が低くなり、反応性が比較的良いことを見出した。 2.水素原子の結晶内部への吸収に関して、第一原理電子状態計算によって求めたポテンシャルエネルギー曲面上の吸収の活性化障壁の高さから、その反応個別性について調べた。その結果、Ni(111),Ti(0001),Mg(0001),La(0001)表面の順に、水素原子の結晶内部への吸収の活性化障壁が低くなり、反応性は良くなることを見出した。さらに、これらの結果を受けて、活性化障壁の高さを決める最たる要因は、水素原子が通り抜ける表面格子間の隙間の大きさであり、それが大きい場合は、水素原子と表面原子の原子核同士の反発が抑えられ活性化障壁は低くなるという傾向を系統的に見出した。
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Research Products
(3 results)
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[Publications] Kunihiro Nobuhara: "H/Pd(111) Absorption and Desorption Dynamics - Hydrogen-Induced Lattice Relaxation Effects -"Japanese Journal of Applied Physics. 42・7B. 4630-4632 (2003)
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[Publications] Kunihiro Nobuhara: "H_2 dissociative adsorption on Mg, Ti, Ni, Pd and La Surfaces"Surface Science. (予定). (2004)
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[Publications] 信原 邦啓: "Mg(0001),Ti(0001),Ni(111),La(0001)表面における水素吸収反応"真空. 47・3(予定). (2004)