2006 Fiscal Year Annual Research Report
ナノ秒オーダー時分割XAFS法による活性種のダイナミクス挙動解明研究
| Project/Area Number |
04J03780
|
|---|
| Research Institution | High Energy Accelerator Research Organization |
|---|
Principal Investigator |
鈴木 あかね 大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 特別研究員(PD)
|
|---|
| Keywords | 時間分解XAFS / 触媒の調製過程 / 水素吸着能 |
|---|
| Research Abstract |
(1)Rh_6(CO)_<16>/Al_2O_3触媒の調製過程
Rh_6(CO)_<16>クラスターの前処理において、分子脱離、下地との相互作用、骨格の変化をDXAFS法により明らかにした。まずこの反応を行うに当たってラウエ型水冷固定型湾曲結晶機構の改良を行った。大強度ARへの移設に伴い、熱負荷が問題となり、また13keV以上では従来使用していたブラックよりラウエ型結晶機構の方がエネルギー分解能を向上させる。そこで冷却機構を備え付けたラウエ型冷却固定結晶を作製した。これにより熱負荷によるスペクトルの歪みが改善され、エネルギー分解能も向上した。Rh_6(CO)_<16>/Al_2O_3触媒の調製過程を真空雰囲気下で時間分解測定したところ固定化過程では、Rh-Rhの骨格とCOの変化に支配されていることが分かった。本研究では新規触媒調製の指針になった。また、装置改良により、安定性/分解能が良いスペクトルを得られることになった。
(2)Pt/MCM-41(zeolite)触媒のH吸脱着過程
Ptナノクラスター担持触媒は水素化反応等に対して高活性な触媒である..本研究では、DXAFS法を用い、水素化反応のH脱吸着過程の中間体を始めて検出した。DXAFSを用い3.5 wt%Pt/MCM-41触媒の水素吸着/脱離に伴う構造変化プロセスの逐次追跡し多段階反応で進行していることを捕らえ、DWから活性種の発熱温度を世界で始めて測定した。
ナノ秒時分割XAFSへ向けて:XSTRIPを用いたDXAFS法の高速化
DXAFSの高速化のため1μsecの信号蓄積時間を持つピクセルアレイ検出器(XSTRIP)を利用した装置の立ち上げおよび評価実験を行った。検出器をPDAからXSTRIPに変更することにより時間分解能は2msec→100psecに向上する結果が得られた。
|
