同位体を利用した炭素とNO_xの反応機構解明に関する研究

1996 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 08455369
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• Research Institution: Tohoku University
• Principal Investigator: 富田 彰 東北大学, 反応化学研究所, 教授 (80006311)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): PH. Chambrio 東北大学, 反応化学研究所, 助手 (40280888) ; 京谷 隆 東北大学, 反応化学研究所, 助教授 (90153238)
• Keywords: 炭素 / NO / 反応機構 / ガス化

Research Abstract

炭素とNOの反応は現実に重要な種々のプロセスに関係している。この反応の機構を明らかにするため、主として650°Cでの過渡応答法を用いた検討を行った。また、炭素上に生成する含窒素化合物に量を正確なマスバランスから決定し、速度論的検討も行った。まずはじめに、NOの還元による窒素の生成速度と原料NO濃度の関係を調べた。生成速度はNO濃度に対してほぼ一次となった。また、炭素上の含窒素化合物の量との関係を調べたところ、やはり比例関係が認められた。このことから、窒素の生成は、炭素上の窒素化合物と気相のNOの反応によるものと推察された。このことをさらに確かめるために、同位体を用いた過渡応答法による検討を行った。同位体には、^<13>Cや^<15>N^<18>Oを用いたが、この理由は、本反応系ではN_2とCO、あるいはN_2OとCO_2の質量数が同じで、質量分析に支障をきたすためである。^<14>N^<16>Oによる反応で炭素表面に^<14>Nの表面化合物を作っておき、反応ガスを^<15>N^<18>Oに切り換えることによって、N_2生成挙動を調べた。反応は非常に複雑であるが、種々の同位体を組み合わせた検討を行うことにより、反応の機構がかなりはっきりと結論できた。切り換えた直後の生成ガスのほとんどが^<14>N^<15>Nであったことから、上記の炭素上の窒素と気相中のNOとの反応という機構の妥当性が確かめられた。表面の^<14>N同士が結合して生成する^<14>N_2も若干認められることも明らかになった。

Research Products

• [Publications] Ph. Chambrionら: "A Study of the C-NO reaction by using isotopically laveled Cand NO" Fuel. 76(印刷中). (1997)
• [Publications] Ph. Chambrionら: "XPS of Mitregin-containing functional groups formed during the C/NO reaction" Energy Fuels. 11(印刷中). (1997)