安価な原料から製造したナノ微粒子複合体を用いる高効率炉内脱窒素・脱硫法の開発

2001 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 11218202
• Research Institution: Tohoku University
• Principal Investigator: 大塚 康夫 東北大学, 多元物質科学研究所, 助教授 (20091663)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 坪内 直人 東北大学, 多元物質科学研究所, 助手 (90333898)
• Keywords: ナノ微粒子 / 炭素複合体 / 脱窒素 / 脱硫

Research Abstract

本研究では、低コストで製造できるナノ微粒子複合体の、高温NH_3分解に対する触媒性能を明らかにし、H_2Sの同時除去も可能にする高温ガス精製法の開発を目指している。本年度は、複合体の触媒寿命や劣化機構に検討し、実ガス(合成ガス、H_2S)存在下でのNH_3分解能を調べ、以下の成果を得た。
1.不活性ガスで希釈した2000PPmNH_3の分解では、Fe^<3+>またはCa^<2+>を添加した褐炭や、これらの金属イオンを元々有する低炭化度炭を原料として製造した、ナノ微粒子-炭素複合体(それぞれCC、Charと略)は、いずれも、750℃で大きな触媒効果を発揮した。Fe成分に由来する初期活性は幾分低下するものの、Char上のNH_3分解率は25hの反応でも、75〜80%の高い値を示した。
2.H_2を用いて700℃で前処理すると、このような活性低下を抑えることが可能となり、その結果、Charの分解性能は著しく向上した。XRD測定より炭化鉄の存在が認められ、H_2処理に伴いCH_4が発生することから、金属鉄の炭化が触媒劣化を引き起こすものと推察される。
3.Fe-CCやCa-CCは、合成ガス共存下では活性をほぼ失った。しかし、合成ガスにCO_2を添加すると、Ca-CCの状態は変わらなかったが、Fe-CC上の分解率は、定常時には、不活性ガス中を上回るレベル(95%)にまで回復した。Charも、Fe-CCよりは劣るものの、高い触媒活性を与えた。
4.2000PPmのH_2Sの共存下では、CaOがCaSに転化するため、Ca-CCは失活するのに対して、Fe-CCでは、性能低下が起こるものの、分解率は反応時間によらずほぼ一定(50%)であった。CharのFeとCaO上では、NH_3の分解とH_<2S>の除去が同時に進行した。

Research Products

• [Publications] Y.Ohtsuka: "High temperature decomposition of ammonia with low rank coal chars"Amer. Chem. Soc. Div. Fuel Chem.. 47(2)(To be presented). (2002)
• [Publications] Y.Ohtsuka: "Catalytic decomposition of ammonia with iron nanoparticles supported on carbons"Amer. Chem. Soc. Div. Fuel Chem.. 46(1). 151-153 (2001)