ゼオライト触媒膜を用いる反応・分離と高度分離プロセスの構築

2000 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 11650799
• Research Institution: KYOTO UNIVERSITY
• Principal Investigator: 増田 隆夫 京都大学, 工学研究科, 助教授 (20165715)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 河瀬 元明 京都大学, 工学研究科, 助手 (60231271)
• Keywords: ゼオライト膜 / 水素分離膜 / 細孔径制御法 / シラン接触分解法 / 高度分離膜 / 触媒膜 / メタノールの反応 / パーベパレーション

Research Abstract

ゼオライトは結晶性アルミノケイ酸塩であり、その一つであるMFI型ゼオライトはその結晶内にベンゼン環とほぼ同じ径の細孔を持つため、分子篩効果を示す。一般には0.0数〜数ミクロンの粉末として合成されるが、膜として合成できれば高度分離や反応・分離同時プロセスへの応用が期待される。そこで、本研究では、このMFI型ゼオライト膜を種々の高度分離および反応・分離同時プロセスに適用することを目的として実施した。
平成11年度は(1)分子篩能を有するMFI型ゼオライト触媒膜の合成条件の検討と、(2)開発したゼオライト膜を高度分離へ適用する研究を実施した。高度分離の一つとして濃酢酸溶液からの水の選択透過と、混合無機ガスからの水素透過を対象とした。その際に、シリカを細孔内表面の触媒活性点上へ選択的に付着させる全く新しい方法により細孔の有効径を制御する新規なシラン接触分解法を開発した。
そこで、平成12年度は主に反応・分離プロセスの構築に関する研究を実施した。
平成12年度は、平成11年度に開発したシラン接触分解法をゼオライト膜の活性点である酸点の分布制御法に展開した。その結果、膜供給側の酸点のみを不活性化するする手法を開発した。この触媒膜を用い手メタノールの反応を実施したところ、供給側と透過側の差圧ゼロの状態においてもオレフィン(反応中間体)を選択率85%で得る(MTO反応)ことに成功した。差圧をつけた反応では、物質流れをベクトル制御できるため、オレフィン選択性が更に向上できることが予想され、今後研究を継続する。

Research Products

• [Publications] Takao Masuda: "Diffusivities in the Binary Components System within MFI-type Zeolite Crystals"Microporous and Mesoporous Materials. 38. 323-332 (2000)
• [Publications] Takao Masuda: "Modification of Effective Pore Opening of MFI-type Zeolite Utilizing Catalytic Cracking of Silane"D.D.Do ed., "Adsorption Science and Technology", World Scientific Publishing Co.Pte.Ltd.. 411-415 (2000)
• [Publications] Takao Masuda: "Effective Diffusivities of Lighter Hydrocarbons in Cu- and Co-MFI Type Zeolite Catalysts"Chemical Engineering Science. 56. 889-896 (2001)
• [Publications] Takao Masuda: "Modification of Effective Pore Opening of MFI-type Zeolite Utilizing Catalytic Cracking of Silane and Its Application to Preparation of H_2 Separation Zeolite membrane"Microporous and Mesoporous Materials. (in press).