励起状態の第一原理計算法確立とそれに基づく異常X線散乱スペクトルの解析

2000 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 12640337
• Research Institution: Gunma University
• Principal Investigator: 五十嵐 潤一 群馬大学, 工学部, 教授 (20127179)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 高橋 学 群馬大学, 工学部, 助教授 (50250816)
• Keywords: 第一原理計算 / 局所的電子相関 / 遷移金属酸化物 / 共鳴X線散乱 / ヤーンテラー歪み / 軌道秩序

Research Abstract

1.電子相関をとりいれた電子状態の第一原理計算法を確立する目的で、比較的簡単な物質であるLiHについて詳しい計算を行った。ab-initioなHatree-Fock法を用いて固体中Wannier軌道を構成し、それを用いて三体散乱理論に基づく局所電子相関を取り入れる計算を行った。一電子励起スペクトルについて、Hartree-Fock近似の結果を大幅に改良する結果が得られ、遷移金属を含むより複雑な物質への適用の道が開けた。
2.CoO及びNiOにたいして、tight-binding法を用いた共鳴X線磁気散乱スペクトルの詳しい計算を行い、K-吸収端およびpre-edge領域におけるスペクトルの機構を明らかにした。主ピークについては、双極子遷移により遷移金属の4p状態が同一サイトおよびまわりのサイトの3d状態と相互作用することから生じること、また、pre-edgeピークについては、四重極遷移により軌道モーメントをもつ3d状態から生じることを明らかにした。計算結果は最近の実験結果をよく再現している。
3.YTiO_3にたいして、ab-initioなバンド計算を用いて共鳴X線散乱スペクトルの計算を行った。K-吸収端近傍のエネルギー領域において、Ti-3d軌道秩序に対応して禁制スポットに散乱強度があらわれるが、これにはTiの4p状態が関与しており、その空間的にひろがった性質のため、周りの酸素の電子状態に敏感である。詳しい計算により、実験結果をよく再現するとともに、このスペクトルは直接の軌道秩序の反映というよりも結晶の歪みの影響を反映していることを明らかにした。

Research Products

• [Publications] M.Takahashi: "Pre-K-Edge Structure on Anomalous X-Ray Scattering in La MnO_3"J.Phys.Soc.Jpn.. 69・6. 1614-1617 (2000)
• [Publications] J.Igarashi: "Resonant X-Ray Magnetic Scattering from CoO"J.Phys.Soc.Jpn.. 69・12. 4087-4094 (2000)
• [Publications] M.Takahashi: "Pre-K-Edge Structure of Resonant X-Ray Scattering in LaMnO_3"J.Electron Spectrosc.Relat, Phenom. (印刷中). (2001)
• [Publications] M.Albrecht: "Local-Orbital Based Correlated ab initio Band Structure Calculations in Insulating Solids"J.Phys.Soc.Jpn.. 70・4(印刷中). (2001)
• [Publications] J.Igarashi: "Mechanism of Resonant X-Ray Magnetic Scattering in NiO"Phys.Rev.B. (印刷中). (2001)