励起状態の第一原理計算法確立とそれに基づく異常X線散乱スペクトルの解析

2001 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 12640337
• Research Institution: Gunma University
• Principal Investigator: 五十嵐 潤一 群馬大学, 工学部, 教授 (20127179)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 高橋 学 群馬大学, 工学部, 助教授 (50250816)
• Keywords: 第一原理計算 / 共鳴X線散乱 / 軌道秩序 / ヤーンテラー歪み / 遷移金属酸化物 / 希土類化合物

Research Abstract

1. YTiO_3に引き続いて、YVO_3にたいして、ab-initioバンド計算を用いて共鳴X線散乱スペクトルの計算を行った。実験ではK-吸収端近傍のエネルギー領域においてV-3d軌道秩序に対応して禁制スポットに散乱強度があらわれ、軌道秩序の反映として解釈されることが多いが、詳しい計算により、この解釈は根拠が無く、このスペクトルは結晶の歪みから生じていることを明らかにした。ヤーンテラー歪みとGdFeO_3型歪みはそれぞれ違う役割を果していることを導き、実験スペクトルとよく一致する結果を得た。Vの4p状態が関与しており、その空間的にひろがった性質のため、周りの酸素の電子状態に敏感であることがその原因である。
2. CeB_6の四重極相(四重極モーメントが秩序化)において、L_<III>-吸収端近傍のエネルギー領域における共鳴X線散乱スペクトルの解析を詳しく行い、実験結果をよく説明した。秩序変数に対応する禁制スポットの強度は、四重極モーメントの向きに付随する電荷分布の異方性がクーロン相互作用をとおして5d電子に変調を与えることにより生じる、ということを明らかにした。これは、遷移金属酸化物の場合とは異なっている。
3. NiOにたいして、tight-binding法を用いた共鳴X線磁気散乱スペクトルの詳しい計算を行い、K-吸収端およびpre-edge領域におけるスペクトルの機構を明らかにした。主ピークについては、双極子遷移により遷移金属の4p状態が同一サイトおよびまわりのサイトの3d状態と相互作用することから生じること、また、pre-edgeピークについては、四重極遷移により軌道モーメントをもつ3d状態から生じることを明らかにした。計算結果は最近の実験結果をよく再現している。

Research Products

• [Publications] M.Albrecht: "Local-Orbital Based Correlated ab initio Band Structure Calculations in Insulating Solids"J.Phys. Soc. Jpn.. 70・4. 1035-1044 (2001)
• [Publications] J.Igarashi: "Mechanism of Resonant X-Ray Magnetic Scattering in NiO"Phys. Rev. B. 63. 184430-184438 (2001)
• [Publications] M.Takahashi: "Effect of Crystal Structure to Resonant X-Ray Scattering on YTiO_3"Phys. Rev. B. 64. 075110-075116 (2001)
• [Publications] T.Okabe: "Mode-Coupling Approaches to the Critical Pynamics of Isotropic Antiferromagnets"J. Phys. Soc. Jpn.. 70・8. 2454-2461 (2001)
• [Publications] T.Nagao: "Resonant X-Ray Scattering from the Quadrupolar Ordering Phase of CeB_6"J. Phys. Soc. Jpn.. 70・10. 2892-2895 (2001)
• [Publications] T.Nagao: "Raman Scattering in the Quadrupolar Ordering Phase of CeB_6"J. Phys. Soc. Jpn.. 71・2. 618-624 (2002)