2001 Fiscal Year Annual Research Report
電子・核波束動力学理論(レーザー場中の分子変形と電子移動制御への応用)
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12640484
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
河野 裕彦 東北大学, 大学院・理学研究科, 助教授 (70178226)
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| Keywords | 電子波束 / 強レーザー場 / トンネルイオン化 / 分子構造変化 / イオン結合性状態 / 超分極状態 / レーザー制御 |
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| Research Abstract |
高強度レーザー場(>1O^<13>W/cm^2)中では電子波動関数が光の半周期(【approximately equal】1fs)以内でも劇的に変化する.レーザー電場ε(t)と相互作用するクーロンポテンシャル系の時間依存Schrodinger方程式を厳密に解くことにより,水素分子では,局在イオン結合性状態H^+H^-とH^+H^-が電場の周期に応じて交互に生成することを明らかにした.誘起された分子内電子移動は,トンネル型イオン化の原因にもなっている.イオン化確率は,局在イオン結合性状態の生成確率(核間距離Rとともに減少)とそこからのイオン化確率(Rとともに増大)に支配され,低振動数領域ではR=4〜6a.u.の領域で極大をとる(Rが伸びたところでトンネル型イオン化が大きく促進される増強イオン化).電子的共鳴振動数ω_R領域でも,偏光方向の電子座標zXε(t)で表される双極子相互作用エネルギーの低い原子核に局在する電子対からトンエル型イオン化が起こる.ω>ω_Rでは,電子対が双極子相互作用エネルギーの高い原子核に局在する新奇な現象が現れ,トンネル型イオン化が抑制された.位相制御された高強度の2つのパルスの時間差を変えると,電子移動ダイナミクスとイオン化を制御できる.
低振動数領域では電子の動きはε(t)に追従する時間依存断熱電子状態とそれらの間の非断熱遷移の考えによって説明できる.対応する時間依存断熱ポテンシャル上を核が動くという考えに基づけば,大きな分子のε(t)による変形も基底及び主要な励起電子状態を求めれば解析できる.一例を挙げると,800nmの光と相互作用するCO2では,2価カチオンの段階で屈曲しながら2つのC-O結合が対称的に伸びることを明らかにした.800nmでは核の応答は遅くサイクル平均が零にならない光との相互作用,つまり,ε(t)の偶数次の相互作用だけが生き残る.電子核相関を光で"調整"することによって化学反応を制御する事ができるはずである.
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Research Products
(7 results)
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[Publications] H.Kono et al.: "A tehoretical study of electronic dynamics and deformation of CO_2 in intense laser fields"Journal of Physical Chemistry. A105. 5627-5636 (2001)
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[Publications] I.Kawata et al.: "Enhanced ionization of the two electron molecules H_2 intense laser fields"Laser Physics. 11. 188-197 (2001)
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[Publications] I.Kawata et al.: "Mechanism of enhanced ionization of lirear H_3^+ in intense laser fields"Physical Review. A64. 043411-(1-15) (2001)
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[Publications] Y.Ohtsuki et al.: "Quantum control of molecular reaction dynamics : theory and its application"Bulletin of the Chemical Society of Japan. 74. 1167-1191 (2001)
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[Publications] H.Kono, I.Kawata: "Eletronic dynamics and structure of molecules in intense laser fields"Advances in Multi-Phton Processes and Spectroscopy. 14. 165-188 (2001)
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[Publications] 藤村勇一, 河野裕彦: "科学反応の量子制御-核と電子運動のシミュレーション"化学と工業. 54・7. 803-806 (2001)
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[Publications] H. Kono, S. Koseki: "Intense-laser induced electron transfer and structure deformation of molecules in "Laser Control and Manipulation of Molecules""American Chemical Society. 17 (2002)
