強相関低次元系における巨大非線形光学応答の研究

2001 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 13440090
• Research Institution: The University of Tokyo
• Principal Investigator: 岡本 博 東京大学, 大学院・新領域創成科学研究科, 助教授 (40201991)
• Keywords: 強相関係 / 非線形光学定数 / 銅酸化物

Research Abstract

本研究では、典型的な強相関一次元系である銅酸化物(Sr_2CuO_3、Ca2CuO_3等)およびハロゲン架橋ニッケル錯体、また二次元銅酸化物(La_2CuO_4、Nd_2CuO_4等)において、光の周波数領域での三次の非線形光学応答を評価し、χ^<(3)>が増大する機構を解明することを目的としている。本年度は、第三高調波発生(THG)法を用いて、二次元銅酸化物の三次非線形光学定数χ^<(3)>スペクトルの測定を行った。その結果、χ^<(3)>の絶対値は10^<-10>esuのオーダーであり一次元銅酸化物よりはやや小さいものの、他の半導体と比べ非常に大きい値を持つことがわかった。一次元系のχ^<(3)>が二次元系のそれよりも大きい理由は、スピンと電荷の分離の性質によって、遷移双極子モーメントが増大することに関係している。また、位相測定の結果からは,1光子禁制の偶の対称性を持った電荷移動励起状態が、1光子許容の奇の対称性を持った状態と近いエネルギーに存在することが示唆された。光励起状態に関してさらに詳細な情報を得るために、Zスキャン法を用いてχ^<(3)>スペクトルを測定した。その結果、1光子禁制の偶の励起状態は、奇の状態よりもわずかに低エネルギー側に存在することが判明した。一次元銅酸化物についても同様な測定を行ったところ、一次元鎖方向のバンド幅が増加するにつれて、偶の励起状態の重心が奇の励起状態に対して低エネルギー側にシフトすることがわかった。これは、励起状態間の双極子モーメントが低エネルギー側でより増大することによると解釈できる。

Research Products

• [Publications] T.Manabe, T.Kawashima, T.Ishii, H Matsuzaka, M.Yamashita, K.Marumoto, H.Tanaka, S.Kuroda, H.Kitagawa, T.Mitani, H.Okamoto: "Syntheses and physical properties of quasi-one-dimensional chloro-bridged Ni-Pd mixed-metal MX-chain compounds, Ni_<1-x>Pd_x(chxn)_2Cl_3"Synthetic Metals. 116. 415-418 (2001)
• [Publications] H.Kishida, K.Fujinuma, H.Okamoto: "Electromodulation spectroscopy in ferroelectric CT complex : TTF-CA"Synthetic Metals. 120. 909-910 (2001)
• [Publications] T.Manabe, T.Ishii, H.Matsuzaka, M.Yamashita, T.Kawashima, K.Marumoto, H.Tanaka, Y.Itoh, S.Kuroda, H.Okamoto: "Synthesis and physical properties of halogen-bridged Ni-Pd mixed-metal complexes, Ni_<1-x>Pd_x(chxn)_2XY_2"Synthetic Metals. 120. 925-926 (2001)
• [Publications] T.Manako, Y.Okimoto, M.Izumi, S.Shinomori, M.Kawasaki, H.Kishida, H.Okamoto, T.Fukumura, M.Ohtani, , Y.Tokura: "Orientation-controlled epitaxy of A_2CuO_3(A : Sr, Ca) films with large optical nonlinearity"Applied Physics Letters. 79. 1754-1756 (2001)
• [Publications] H.Kishida, M.Ono, K.Miura, H.Okamoto, M.Izumi, T.Manako, M.Kawasaki, Y.Taguchi, Y.Tokura, T.Tohyama, K.Tsutsui, S.Maekawa: "Large third-order optical nonlinearity of Cu-O chains investigated by third-harmonic generation spectroscopy"Physical Review Letters. 87. 177401 (2001)
• [Publications] T.Kawashima, K.Takai, H.Aso, T.Manabe, K.Takizawa, C.K-Terajima, T.Ishii, H.Miyasaka, H.Matsuzaka, M.Yamashita, H.Okamoto, H.Kitagawa, M.Shiro, , K.Toriumi: "Syntheses and Physical Properties of Quasi-One-Dimensional Halogen-Bridged Cu^<II> -Pt^<IV> Mixed-Metal Complexes [Cu(chxn)_2][PtX_2(chxn)_2]X_4"Inorganic Chemistry. 40・26. 6651-6655 (2001)
• [Publications] S.Iwai, S.Tanaka, K.Fujinuma, H.Kishida, H.Okamoto, , Y.Tokura: "Ultrafast Optical Switching from Ionic to Neutral State in Tetrathiafulvalene-p-Chloranil (TTF-CA) Observed in Femtosecond Reflection Spectroscopy"Physical Review Letters. 88・5. 057402 (2002)
• [Publications] 岸田英夫, 岡本 博: "強相関一次元系の巨大非線形光学応答"固体物理. 36. 125-137 (2001)
• [Publications] 岡本 博, 岸田英夫: "強相関一次元遷移金属化合物における巨大非線形光学応答"化学と工業. 54・5. 579-584 (2001)
• [Publications] 岡本 博: "新しい磁気と光の科学"講談社. 28 (2001)