強相関低次元系における巨大非線形光学応答の研究

2003 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 13440090
• Research Institution: The University of Tokyo
• Principal Investigator: 岡本 博 東京大学, 大学院・新領域創成科学研究科, 助教授 (40201991)
• Keywords: 非線形光学効果 / 三次の非線形感受 / 強相関系 / 銅酸化物 / 遷移金属錯体 / 第三高調波発生

Research Abstract

本研究では、典型的な強相関一次元系である銅酸化物(Sr_2CuO_3、Ca_2CuO_3等)およびハロゲン架橋ニッケル錯体、また二次元銅酸化物(La_2CuO_4、Nd_2CuO_4等)において、光の周波数領域での三次の非線形光学応答を評価し、χ^<(3)>が増大する機構を解明することを目的としている。本年度は、まず、二次元銅酸化物の第三高調波発生の位相測定を行い、非線形光学応答に関与する一光子禁制な偶の電荷移動励起状態の存在とそのエネルギー位置の決定を試みた。その結果、偶の励起状態は、一光子許容な奇の励起状態に比べてやや低エネルギー領域まで分布していることが明らかとなった。この特徴は、スピンの自由度を考慮した理論計算の結果とよく一致していることがわかった。次に、ハロゲン架橋ニッケル錯体の励起準位構造の詳細を明らかにするために、臭素架橋ニッケル錯体において、低温での精密な電場変調反射分光測定を行い、その結果を昨年度までに得られた第三高調波発生のスペクトルと比較した。電場変調反射スペクトルには、ほぼ縮退した奇と偶の励起子状態による振動構造のやや高エネルギー側に奇の励起状態を反映した幅広い構造が現れる。第三高調波発生、光伝導励起スペクトルの結果を合わせると、この構造は、奇の連続状態(バンド状態)によるものと結論される。励起子とバンド間遷移の振動子強度の比は、ほぼ同程度であり、臭素架橋ニッケル錯体の非線形光学応答を理解するには、励起子状態と連続状態の両者を考慮することが重要であることがわかった。ハロゲンを臭素から塩素に換えた錯体では、励起子効果がやや強くなるが、臭素架橋錯体と同様な励起準位構造を持つことが確認された。以上を総合し、強相関一次元系、および、二次元系の光励起状態の性質と非線形光学応答の機構の全体像が明らかになったと考えられる。

Research Products

• [Publications] H.Kishida, H.Okamoto, et al.: "Electric field effect on charge and lattice dynamics in TTF-QCl_4 and TTF-QBrCl_3"Synthetic Metals. 133-134. 633-635 (2003)
• [Publications] T.Yamamoto, H.Okamoto, et al.: "Synthesis of a New Thiophene/Quinoxaline CT-Type Copolymer with High Solubility and Its Basic Optical Properties"Macromolecular Rapid Communinucations. 24. 440-443 (2003)
• [Publications] M.Ono, H.Okamoto, et al.: "Large optical nonlinearity in 1D and 2D cuprates investigated by third harmonic generation spectroscopy"Synthetic Metals. 135-136. 313-314 (2003)
• [Publications] H.Kishida, H.Okamoto, et al.: "Gigantic third-order optical nonlinearity in one-dimensional Mott insulators"Synthetic Metals. 135-136. 315-316 (2003)
• [Publications] T.Ono, H.Okamoto, et al.: "Tuning of spin density wave strength of Ni(III) complexes with strong electron-correlation"Synthetic Metals. 135-136. 357-358 (2003)
• [Publications] H.Matsuzaki, H.Okamoto, et al.: "Novel charge-ordering and photo-induced phase transition in MMX chain compounds : R_4[Pt_2(pop)_4I]"Synthetic Metals. 135-136. 607-608 (2003)
• [Publications] Y.Ogawa, H.Okamoto, et al.: "Nonlinear magneto-optical Kerr rotation of an oxide superlattice with artificially broken symmetry"Physical Review Letters. 90. 217403-1-217403-4 (2003)
• [Publications] H.Matsuzaki, H.Okamoto, et al.: "Photoinduced Phase Transition in an Organic Radical Crystal with Room Temperature Optical and Magnetic Bistability"Physical Review Letters. 91. 017403-1-017403-4 (2003)
• [Publications] S.Iwai, H.Okamoto, et al.: "Ultrafast Optical Switching to a Metallic State by Photoinduced Mott Transition in a Harogen-Bridged Nickel-Chain Compound"Physical Review Letters. 91. 057401-1-057401-4 (2003)
• [Publications] H.Kishida, H.Okamoto, et al.: "Third-order nonlinear optical spectroscopy in the two-dimensional cuprates Nd2CuO4 and La2CuO4"Physical Review B. 68. 075101-1-075101-5 (2003)
• [Publications] S.Tomimoto, H.Okamoto, et al.: "Ultrafast photoinduced melting of orbital order in LaVO_3"Physical Review B. 68. 035106-1-035106-4 (2003)
• [Publications] T.Ogasawara, H.Okamoto, et al.: "Photoinduced spin dynamics in La_<0.6>Sr_<0.4>MnO_3 observed by time-resolved magneto-optical Kerr spectroscopy"Physical Review B. 68. 180407-1-180407-4 (2003)
• [Publications] 岩井伸一郎, 岡本 博: "光で起こすモット転移"固体物理. 38. 29-38 (2003)
• [Publications] 岡本 博(共著): "集積型金属錯体の科学〜物質機能の多様性を求めて〜"化学同人. 268 (2003)