熱化学反応用マイクロリアクターの開発と超小型燃料電池システムへの応用

2002 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 13450328
• Research Institution: Fukuoka University
• Principal Investigator: 諸岡 成治 福岡大学, 工学部, 教授 (60011079)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 前田 英明 産業技術総合研究所, 九州センターマイクロラポ, 副ラボ長 ; 加藤 貴史 福岡大学, 工学部, 講師 (10268980) ; 草壁 克己 九州大学, 大学院・工学研究院, 助教授 (30153274) ; 山崎 吉一 福岡大学, 工学部, 助手 (20122757)
• Keywords: マイクロリアクタ / 触媒反応 / 超小型燃料電池 / 高温気体分離膜 / ゼオライト膜 / パラジウム膜 / 一酸化炭素除去 / マイクロ流体力学

Research Abstract

超小型固体高分子型燃料電池での使用を目的として、水蒸気改質反応用のマイクロ触媒反応器を開発するとともに、改質水素中のCOを高選択性で除去する分離膜を組み込んだシステムを開発した。主な研究成果は以下の通りである。
(1)耐熱性、耐薬品性があるパイレックスガラス、シリコンウエハ、各種金属等の基板上に、マイクロチャンネルを作成し、スパッタ、CVD、化学的方法などによってチャンネル壁面を修飾する手法を開発した。
(2)マイクロチャンネル壁をγアルミナ等の触媒担体で被覆し、金属触媒を担持する手法を開発した。
(3)複数のマイクロチャンネルに異なった触媒粒子を充填して反応させ、生成物を4重極MSで定量することによって、迅速に触媒評価を行うシステムを開発した。
(4)触媒用マイクロチャンネルを作成した基板の裏側にもマイクロチャンネルを作成し、薄膜または細線加熱デバイスを組み込んで触媒反応に要する熱量を供給できる手法を開発した。また、この基板に白金薄膜、微小熱電対などの温度センサを組み込むことにも成功した。
(5)3枚のシリコンウエハを基板として用いて、直径数mmの領域(3個)を薄膜化して相互にチャンネルで結合し、耐熱性があるピエゾ素子をそれぞれの薄膜領域に貼り付けた。これらのピエゾ素子の駆動時間を制御することによって、液体用ポンプとした。基板には、加熱機能を有するエバポレータと触媒チャンネルを組み込み、上記ポンプで液体原料を供給して反応させるシステムとした。ポンプの吐出量は、超小型燃料電池の必要メタノール量を十分にまかなえるものであった。
(6)水蒸気改質で生成する一酸化炭素は、固体高分子電極の触媒毒であるので、10ppmのレベルまで除去する必要がある。本研究では、Y型ゼオライト膜ならびにパラジウム膜を組み込むことによって、一酸化炭素の除去に成功した。Y型ゼオライト膜の場合は、一酸化炭素と同等量の酸素を供給して膜を透過させることで、超高選択性分離が達成できた。パラジウム膜の場合は、マイクロチャンネルにパラジウム膜を直接張り込む手法を開発した。

Research Products

• [Publications] K.I.Sotowa, D.Miyagawa, G.Zhao, K.Kusakabe, S.Morooka, K.Takahashi: "Fabrication of a Microevaporator Equipped with a Piezoelectrically Driven Diaphragm Pump"J. Chem. Eng. Japan. Vol.36 No.1. 7-13 (2003)
• [Publications] Y.Hasegawa, K.I.Sotowa, K.Kusakabe, S.Morooka: "Selective Oxidation of CO in H_2 by Permeation through Catalytically Active Zeolite"J. Chem. Eng. Japan. Vol.35 No.12. 1244-1251 (2002)
• [Publications] 草壁克己, 諸岡成治: "マイクロ化学プラント実現のための化学工学"化学工学. 66巻 2号. 54-57 (2002)
• [Publications] K.Kusakabe, K.Tokunaga, G.Zhao, K.I.Sotowa, S.Morooka: "Fabrication of Parallel Reactors for Use in catalyst Testing"J. Chem. Eng. Japan. Vol.35 No.9. 914-917 (2002)
• [Publications] 草壁克己, 外輪健一郎, 諸岡成治: "マイクロリアクタの研究動向と熱化学への応用"計装. 45巻 1号. 17-20 (2002)
• [Publications] 外輪健一郎, 草壁克己: "マイクロリアクタ開発におけるシミュレーションの役割"ケミカル・エンジニアリング. 2002巻 11号. 14-18 (2002)
• [Publications] K.Kusakabe, D.Miyagawa, Y.Gu, H.Maeda, S.Morooka: "Development of Self-heating Microreactors for catalytic Reactors"J. Chem. Eng. Japan. Vol.34 No.3. 441-443 (2001)
• [Publications] K.Kusakabe, M.Takahashi, H.Maeda, S.Morooka: "Preparation of Thin Palladium Membranes by a Novel Method based on Photolithography and Electrolysis"J. Chem. Eng. Japan. Vol.34 No.5. 703-705 (2001)
• [Publications] K.Kusakabe, S.Morooka, H.Maeda: "Development of a Microchannel Catalytic Reactor System"Korean J. Chem. Eng.. Vol.18 No.3. 271-276 (2001)