電子濃度制御による水の光完全分解のための新しいTa系複合酸化物触媒の開発

2001 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 13450336
• Research Institution: Oita University
• Principal Investigator: 石原 達己 大分大学, 工学部, 助教授 (80184555)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 井上 高教 大分大学, 工学部, 助教授 (40243969)
• Keywords: 光触媒 / 水の完全分解 / K-Ta系酸化物 / 添加物 / 電子濃度制御

Research Abstract

水の光完全分解は水素の製造方法としては最も理想的であるが、現在までに有効な触媒がない。そこで、本研究ではドーパントを用いて、酸化物半導体中の電子濃度を制御して、光触媒の活性の向上を検討した。本年度は既に高い活性を示すことがわかっているKtaO_3系触媒について、KとTa比の異なる幾つかの結晶相を合成し、これらについて添加物効果を検討した。まず、アルコキシド法で合成すると固相法では合成できないKa_2Ta_2O_6が合成できることがわかった。また、未添加物ではKa_2Ta_2O_6はKtaO_3より高い活性を有することを見出した。担持金属の影響を検討し、RhOを担持すると活性が向上することがわかった。さらに、大きな水の光分解活性の触媒について検討するために、種々のK/Ta比の酸化物を合成したところ、K_6Ta_<10.8>O_<30>が比較的、大きな水素生成速度を有することを見出した。そこで、このK_6Ta_<10.8>O_<30>についてさらに、Taサイトへのドーパントの添加効果を検討したところ、TaサイトにLa, Sm, Mgを添加すると活性は向上することを見出した。さらに、添加物としてLaを添加すると酸素の発生も認められた。そこで、Laの添加効果を検討したところ、最適の組成はK_6Ta_<10>La_<0.8>O_3で得られることがわかった。そこで、担持する金属の影響をさらに検討し、担持金属としてNiOが最も適することがわかった。最も大きな水素の生成速度はNiO添加1wt%で得られた。一方、興味あることに、CuOを添加した触媒も比較的大きな水素生成速度を示した。そこで、K_6Ta_<10.8>O_3がn型半導体であり、活性を示した担持物がいずれもP型酸化物半導体であったので、p-n接合の形成が活性の向上に有効であると推定された。そこで、今後、p-n接合に着目して検討することで、新しい光触媒が見出される可能性が示唆された。

Research Products

• [Publications] N.S.Baik, H.Nishiguchi, T.Jshihara, Y.Takita: "Photocatalytic decomposition of water on K-Ta mixed oxide prepared by alkoxide method"Physical Chemistry & Chemical Physics. (印刷中).