セルフアセンブルな光触媒を用いた低温アンモニア脱硝システムの開発

2001 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 13555219
• Research Institution: Kyoto University
• Principal Investigator: 田中 庸裕 京都大学, 工学研究科, 助教授 (70201621)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 高岡 昌輝 京都大学, 工学研究科, 助手 (80252485) ; 人見 穣 京都大学, 工学研究科, 助手 (20335186) ; 船引 卓三 京都大学, 工学研究科, 教授 (70026061) ; 長井 康貴 (株)豊田中央研究所, 触媒部, 副研究員
• Keywords: 光触媒 / 脱硝 / 酸化チタン / パナジウム酸化物 / 固定床流通系反応装置 / アンモニア / SCR / 可視光応答性

Research Abstract

セルフアセンブルな担持金属酸化物触媒を合成し、その光触媒性能の評価を行った。部分酸化能を調べるため、軽アルカンの光酸化、シクロヘキサンの液相光酸化を行ったところ、前者ではRb2O-V205/SiO2触媒が高い反応活性と可視光応答を示し、後者では、V2O5/A12O3触媒が有効なことがわかった。酸化チタンは活性は高いものの選択性が低い。これらの触媒候補を用いて、標記低温アンモニア脱硝反応(アンモニアによるNOの接触選択還元SCR)に対する各種光触媒の評価試験を行った。反応は実条件を反映した固定床流通系反応装置にて行った。ここで言う実条件とは、GHSV=4000 h-1、NO、アンモニア各1OOOppm、酸素2%のフィードのことである。部分酸化反応とは異なり、V2O5/A12O3はほぼ不活性、Rb2O-V205/SiO2はNO転化率40%ということであったが、最も高い活性を示したのは酸化チタンで、NO転化率80%を100時間にわたって達成した。これは、アンモニア脱硝が基本的には完全酸化反応であることによると考えられた。反応条件を変化させたり、赤外スペクトル、紫外可視スペクトルによる検討から、反応機構としては、酸化チタンヘのアンモニアの吸着、アンモニアの光活性化、NOの還元とともに酸化チタン活性サイトの部分還元、酸素(NO)による活性サイトの再酸化というものが提案される。次年度は、アンモニアの光活性化部分の可視光利用について研究を発展させる予定である。また、実用的観点から、種々の酸化チタンについて調べてみたが、極端に表面積が低いもの以外は同レベルの活性を示し、酸化チタンの結晶系、硫酸イオンの存在、水の存在に大きな差がないことがわかった。

Research Products

• [Publications] Kentaro Teramura: "Photooxidation of Cyclohexane over Alumina-Supported Vanadium Oxide Catalyst"J.Mol.Catal.. 165. 299-301 (2001)
• [Publications] Kohki Ebitani: "XAFS Study on Active Pr Sites in Zeolite as a Photocatalyst for Decomposition of Nitrous Oxide"J.Synchr.Rad. 8. 481-483 (2001)
• [Publications] Yoshiumi Kohno: "Photoreduction of Carbon Dioxide by Hydrogen over Magnesium Oxide"Phys.Chem.Chem.Phys.. 3. 1108-1113 (2001)
• [Publications] Tsunehiro Tanaka: "TiO2/SiO2 Photocatalysts at Low Levels of Loading : Preparation, Structure and Photocatalysis"J.Photochem.Photobiol.A. (印刷中). (2002)
• [Publications] 田中庸裕: "光触媒の可能性"化学工業. 53. 1-5 (2002)