赤外モノサイクル位相制御光による光誘起相転移の研究

2014 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 13J05100
• Research Institution: Tohoku University
• Principal Investigator: 石川 貴悠 東北大学, 理学研究科, 特別研究員(DC1)
• Project Period (FY): 2013-04-01 – 2016-03-31
• Keywords: 強相関電子系 / 光誘起相転移 / 超高速現象 / 有機伝導体 / 遷移金属酸化物

Outline of Annual Research Achievements

本研究の目的は、モノサイクル赤外フルコヒーレント光を用いた高時間分解分光により、強相関電子系における光誘起相転移の素過程を明らかにすることである。平成26年度は、昨年度までに開発した瞬時電場強度が最大で60 MV/cmに達するパルス幅7 fsの赤外1.5サイクルパルスを用いて、電荷秩序絶縁体である二つの有機伝導体(α-(BEDT-TTF)2I3,(TMTTF)2AsF6)において分光測定を行い、強電場印加による電荷の局在化が起こることを明らかにした。以下に具体的内容を示す。
i) α-(BEDT-TTF)2I3において、瞬時電場強度～10 MV/cmを持つ赤外7 fsパルスの照射後、50 fsの間のみ電荷の局在化(絶縁化)が観測された。絶縁化が観測される時間領域では周期20 fs(0.19 eV)の振動構造が見られた。この振動構造は、電荷秩序ギャップを時間軸振動として捉えたものであり、金属相中に電荷ギャップが生成したことを反映している。また、絶縁化は、分子内振動によるコヒーレントフォノンが励起後50 fs以降に発生する以前に観測されることを考え合わせると、強い瞬時電場による電子的な応答によって金属‐絶縁体転移が起きていると考えられる(Nature Commun. 5, 5528 (2014))。
ii) (TMTTF)2AsF6においても同様の瞬時強電場を印加した結果、光照射直後に動的局在により移動積分が減少することが明らかになった。(TMTTF)2AsF6の電荷秩序相は、絶縁体としてのギャップが小さく(0.04 eV)、近‐中赤外領域(>0.2 eV)の光応答はドルーデモデルによって再現できる。この特徴を利用して、ドルーデモデルを用いた過渡反射スペクトルの解析により、移動積分の減少を有効質量の増大として観測することができた。

Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

有機伝導体において赤外7 fsパルスを用いたポンププローブ分光測定を行い、強電場印加による電荷の局在化が起こることを実験的に明らかにした。従来の光励起による電荷秩序の融解とは逆に、電子の運動の凍結、秩序化に成功した新しい光誘起現象であると言える。強相関電子系における光誘起相転移ダイナミクスの新たな知見が得られており、全体的な研究目的の達成度としては当初の計画以上に進展していると考えている。

Strategy for Future Research Activity

光源開発に関しては、赤外パルスのモノサイクル化あるいはより短いパルスの発生を進めていく。より高安定、広帯域、高強度のパルス発生のために、レーザー強度の増強、ファイバー集光条件の最適化などを検討する。
また、光誘起相転移の研究に関しては、強相関電子系においてCEP制御した赤外パルスを用いたポンププローブ分光測定を行い、光電場の位相情報が光励起後どの過程まで保存されているかを明らかにする。

Research Products

• [Journal Article] Optical freezing of charge motion in an organic conductor (2014)
  • Author(s): T. Ishikawa, Y. Sagae, Y. Naitoh, Y. Kawakami, H. Itoh, K. Yamamoto, K. Yakushi, H. Kishida, T. Sasaki, S. Ishihara, Y. Tanaka, K. Yonemitsu and S. Iwai
  • Journal Title: Nature Communications Volume: 5 Pages: 5528-1-6
  • DOI: 10.1038/ncomms6528
  • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
• [Presentation] 1.5サイクル赤外パルスが駆動する超高速電荷ダイナミクス；電子強誘電体α-(ET)2I3 IV (2015)
  • Author(s): 石川貴悠、寒河江悠途、内藤陽太、川上洋平、伊藤弘毅、山本薫、薬師久弥、中村優斗、岸田英夫、佐々木孝彦、石原純夫、田中康寛、米満賢治、岩井伸一郎
  • Organizer: 日本物理学会第70回年次大会
  • Place of Presentation: 早稲田大学早稲田キャンパス(東京)
  • Year and Date: 2015-03-21 – 2015-03-24
• [Presentation] 1.5サイクル赤外パルスが駆動する超高速電荷ダイナミクス；電荷グラス物質θ-(ET)2CsZn(SCN)4 II (2015)
  • Author(s): 内藤陽太、石川貴悠、寒河江悠途、川上洋平、伊藤弘毅、山本薫、薬師久弥、橋本顕一郎、佐々木孝彦、岩井伸一郎
  • Organizer: 日本物理学会第70回年次大会
  • Place of Presentation: 早稲田大学早稲田キャンパス(東京)
  • Year and Date: 2015-03-21 – 2015-03-24
• [Presentation] ダイマーモット絶縁体における超高速電荷-振動ダイナミクス (2015)
  • Author(s): 川上洋平、内藤陽太、石川貴悠、寒河江悠途、伊藤桂介、伊藤弘毅、米山直樹、佐々木孝彦、岩井伸一郎
  • Organizer: 日本物理学会第70回年次大会
  • Place of Presentation: 早稲田大学早稲田キャンパス(東京)
  • Year and Date: 2015-03-21 – 2015-03-24
• [Presentation] 1.5サイクル赤外パルスが駆動する超高速電荷ダイナミクス；電子強誘電体α-(ET)2I3 II (2014)
  • Author(s): 石川貴悠、寒河江悠途、内藤陽太、川上洋平、伊藤弘毅、山本薫、薬師久弥、中村優斗、岸田英夫、佐々木孝彦、石原純夫、田中康寛、米満賢治、岩井伸一郎
  • Organizer: 日本物理学会2014年秋季大会
  • Place of Presentation: 中部大学春日井キャンパス(愛知)
  • Year and Date: 2014-09-07 – 2014-09-10
• [Presentation] 1.5サイクル赤外パルスが駆動する超高速電荷ダイナミクス；電子強誘電体α-(ET)2I3 III (2014)
  • Author(s): 川上洋平、石川貴悠、寒河江悠途、内藤陽太、伊藤弘毅、山本薫、薬師久弥、中村優斗、岸田英夫、佐々木孝彦、石原純夫、田中康寛、米満賢治、岩井伸一郎
  • Organizer: 日本物理学会2014年秋季大会
  • Place of Presentation: 中部大学春日井キャンパス(愛知)
  • Year and Date: 2014-09-07 – 2014-09-10
• [Presentation] 1.5サイクル赤外パルスが駆動する超高速電荷ダイナミクス；電子強誘電体 (TMTTF)2AsF6 II (2014)
  • Author(s): 寒河江悠途、石川貴悠、内藤陽太、川上洋平、伊藤弘毅、山本薫、薬師久弥、佐々木考彦、石原純夫、米満賢治、岩井伸一郎
  • Organizer: 日本物理学会2014年秋季大会
  • Place of Presentation: 中部大学春日井キャンパス(愛知)
  • Year and Date: 2014-09-07 – 2014-09-10
• [Presentation] ダイマーモット型κ-ET塩における超高速電荷ダイナミクス (2014)
  • Author(s): 内藤陽太、川上洋平、石川貴悠、寒河江悠途、伊藤桂介、伊藤弘毅、米山直樹、佐々木孝彦、岩井伸一郎
  • Organizer: 日本物理学会2014年秋季大会
  • Place of Presentation: 中部大学春日井キャンパス(愛知)
  • Year and Date: 2014-09-07 – 2014-09-10
• [Presentation] Spontaneous formation of correlated charge coherence induced by 1.5-cycle pulse in 1-D organic metal (TMTTF)2AsF6 (2014)
  • Author(s): T. Ishikawa, Y. Sagae, Y. Naito, J. Ichimura, Y. Kawakami, H. Itoh, K. Yamamoto, K. Yakushi, S. Ishihara, T. Sasaki, K. Yonemitsu and S. Iwai
  • Organizer: 19th International Conference on Ultrafast Phenomena (UP2014)
  • Place of Presentation: Okinawa Convention Center in Okinawa, Japan
  • Year and Date: 2014-07-07 – 2014-07-11
• [Presentation] 10 fs dynamics of photoinduced magnetic transition in double-layered charge ordering in LuFe2O4 under interlayer excitation (2014)
  • Author(s): Y.Sagae, K.Yamada, T. Ishikawa, K.Itoh, H. Itoh, T. Sasaki, T.Nagata, J. Kano, T. Kambe, S. Ishihara, N. Ikeda and S. Iwai
  • Organizer: 19th International Conference on Ultrafast Phenomena (UP2014)
  • Place of Presentation: Okinawa Convention Center in Okinawa, Japan
  • Year and Date: 2014-07-07 – 2014-07-11
• [Remarks] 東北大学大学院理学研究科 物理学専攻 超高速分光研究室(岩井研究室)
  • URL: http://femto.phys.tohoku.ac.jp/