光に起因する多電子ダイナミクスの量子シミュレーション

2003 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 14540369
• Research Institution: University of Tsukuba
• Principal Investigator: 矢花 一浩 筑波大学, 物理学系, 教授 (70192789)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 中務 孝 筑波大学, 物理学系, 講師 (40333786)
• Keywords: 時間依存密度汎関数法 / 実時間実空間計算 / 光応答 / 強光子場 / イオン化 / 電子ダイナミクス / 第一原理計算

Research Abstract

原子・分子・クラスターなどの有限サイズの物質と光の相互作用で起こる多電子のダイナミクスに対して、時間依存密度汎関数法に基づく量子シミュレーションによる第一原理的な記述を発展させた。
摂動的に扱うことのできる線形光応答に対して、修正Sternheimer法を用いた実空間計算法を発展させ、有機分子の構造異性体の光吸収スペクトルに対する分析を行った。その結果、時間依存密度汎関数法に基づく記述により、構造異性体の示すスペクトルの差異を精度良く再現することを示した。
次に摂動的に扱うことのできる非線形応答である超分極率に対して実時間計算法を発展させた。断熱的に双極場を印加しつつ電子ダイナミクス計算を行うことにより、応答関数計算に一致する超分極率の計算が可能であることを示した。従来の応答関数理論に基づく計算では、煩雑なグリーン関数計算が必要であったのに比べ、新たに開発された実時間計算法ははるかに単純な手続きで計算が可能である。
最後に摂動的な取り扱いができない強光子場中での原子分子イオン化メカニズムに関する研究を進展させている。金属クラスターでの高次高調波発生を調べ、振動数変化への依存性を明らかにし、共鳴過程が強い高次高調波発生に有効なことを明らかにした。また、静的な場のもとでのトンネルイオン化に対する第一原理計算の結果をまとめた。そして実時間計算へと進展させ、分子軌道と放出電子の間に特徴的な相関が現れることを見出した。

Research Products

• [Publications] T.Otobe: "First-principles calculations for the tunnel ionization rate of atoms and molecules"Physical Review A. 69(発表予定). (2004)
• [Publications] T.Nakatsukasa: "Oscillator strength distribution in C3H6 isomers studied with the time dependent density functional method in the continuum"Chemical Physics Letters. 374. 613-619 (2003)