2003 Fiscal Year Annual Research Report
ジルコニア系超微粒子担持金属触媒上でのカーボンナノチューブ生成機構の解明
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14550760
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
竹口 竜弥 北海道大学, 触媒化学研究センター, 助教授 (30227011)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
定金 正洋 北海道大学, 触媒化学研究センター, 助手 (10342792)
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| Keywords | カーボンナノチューブ / セリアージルコニア固溶体 / Ni粒子径 / 相互作用 / メタン部分酸化 |
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| Research Abstract |
ジルコニア超微粒子上のナノサイズのNi粒子上でカーボンナノチューブが生成することを前年度に報告したが、Niの粒子径の影響を精査するために、Niヘキサアルミネート触媒を用いてメタンの部分酸化反応を行った。この触媒系ではNiは高分散しており、ナノサイズのNi粒子は観測されなかった。この触媒を用いてメタンの部分酸化反応を行ったが、カーボンナノチューブは生成せず、ナノサイズのNi粒子が特異的にカーボンナノチューブの生成に有効であることが確かめられた。
つぎに、触媒担体の影響を調べるために、グリコサーマル法で調製した超微粒子セリアージルコニア固溶体だけでなく、YSZなどの他のジルコニア系固溶体も合成した。この場合も高表面積を持っ超粒子であった。そこで、まず、超微粒子ではないが、YSZ上のNi粒子のコークの生成速度を検討した。メタンの内部改質条件でSOFC発電実験を行うと、水が少ない条件でコークが生成した。貴金属添加の効果を検討すると、Ru、Pd、Ptの添加はコークの生成速度を大幅に減少させた。一方、Rhの添加はコークの生成が大幅に上昇し、SOFCによる発電を行うと大幅に起電圧は低下した。
さらに、グリコサーマル法により調製した、YSZなどの他のジルコニア系固溶体にたいして、Niを担持すると、粒子径、および担体との相互作用を大幅に異なった。部分酸化反応に高活性を示したNi/ZrO_2-CeO_2-CaO触媒ではNiと担体の相互作用の強く、担持NiOが安定に存在しカーボンナノチューブはほとんど生成しなかった。
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[Publications] Toshimasa Utaka: "Partial Oxidation of Methane over Ni Catalysts Based on Hexaaliminate-or Perovskite-type Oxides"Appl.Catal., A. 247. 125-131 (2003)
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[Publications] Tatsuya Takeguchi: "Effect of Precious Metal Addition to Ni-YSZ Cermet on Reforming of CH_4 and Electrochemical Activity as SOFC Anode"Catal Today. 84. 217-222 (2003)
