精密制御されたナノ空間を有するファインケミカルズ合成用固体酸触媒の開発

2003 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 14550763
• Research Institution: Teikyo University of Science & Technology
• Principal Investigator: 難波 征太郎 帝京科学大学, 理工学部, 教授 (80114883)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 釘田 強志 帝京科学大学, 理工学部, 講師 (80225127)
• Keywords: メソポーラスモレキュラーシーブ / 固体酸プロセス化 / MCM-41 / 細孔径制御 / 固体酸触媒 / Diels-Alder反応 / ビスフェノールF / ジターシャリーブチルペルオキシド

Research Abstract

本研究は、均一系酸触媒プロセスを用いた工業的ファインケミカル合成プロセスをノンハロゲンプロセス化と同時に固体酸触媒プロセス化することを目的としている。さらに,精密制御されたナノ反応場による分子認識と固体酸性の制御による活性制御により、高選択性プロセスを目指すものである。
MCM-41の細孔径ならびに酸強度と酸触媒としての活性との関係の解明を行った。特に、アルミニウム導入法によるMCM-41触媒の固体酸触媒特性の違いを明らかにした。現在のところ、水熱合成時にナトリウムカチオンなどのアルカリ金属イオン非共存在下でアルミニウムの導入を行うと、固体酸触媒として活性が高いものが得られるという経験則を見出している。
ファインケミカルズ合成反応としては、アクリル酸、アクリル酸メチルなどの不飽和カルボン酸およびエステル、シクロセキセノンなどの環状不飽和ケトンなどをジエノフィルとするDiels-Alder反応を行い、MCM-41の酸強度、細孔径が、触媒活性に与える影響を調べることにより,最適触媒を明らかにした。また、フェノールとホルムアルデヒドからのビスフェノールF合成を行った。工業的にはリン酸や有機酸などの均一系酸触媒が用いられているが、これらの触媒の固体酸プロセス化を検討した。その結果、ハイシリカβゼオライトと共にアルミニウムを導入したMCM-41触媒が優れた活性を示すことが明らかにした。この他,ターシャリーブタノールとターシャリーブチルヒドロペルオキシドからのジターシャリーブチルペルオキシド合成の固体酸プロセス化も検討した。

Research Products

• [Publications] Tsuyoshi Kugita: "Mesoporous Al-containing MCM-41 molecular sieves : highly active catalysts for Diels-Alder reaction of cyclopentadiene with α, β-unsaturated aldehides"Applied Catalysis A : General. 245. 353-362 (2003)
• [Publications] Suman K.Jana: "Progress in pore-size control of mesoporous MCM-41 molecular sieves using surfactant having different alkyl chain lengths and various organic auxiliary chemicals"Catalysis Surveys from Asia. 8. 1-13 (2004)
• [Publications] Suman K.Jana: "Bisphenol F synthesis over mesoporous aluminosilicate MCM-41 molecular sieves"Catalysis Letters. 90. 143-147 (2003)
• [Publications] Suman K.Jana: "Pore size control of mesoporous molecular sieves using different organic auxiliary chemicals"Microporous and Mesoporous Materials. in press.