2002 Fiscal Year Annual Research Report
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14655323
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| Research Institution | Kumamoto University |
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Principal Investigator |
西山 勝彦 熊本大学, 工学部, 助教授 (10202243)
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| Keywords | 超臨界二酸化炭素 / 二酸化炭素還元 / 高圧電源 / 超臨界流体 / 銅電極 |
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| Research Abstract |
本年度は超臨界二酸化炭素の直接還元を行うために共溶媒および支持電解質等の種々の電解条件の検討並びに二極法による還元を行い、生成物の同定並びに電流効率の検討を行った。
N, N-ジメチルホルムアミド(DMF)、エタノール、アセトニトリルを共溶媒として用い、超臨界二酸化炭素中で導電性を比較したところ、アセトニトリルを共溶媒として用いた場合のみ40mA (1×10^<-5>A/cm^2)の電流が流れた。
共溶媒にアセトニトリルを用い、温度、圧力、支持電解質、金属電極の条件を変え導電性の検討を行った。臨界温度付近である35℃、臨界圧力付近である8.0Mpa、支持電解質[CH_3(CH_2)_3]_4NPF_6、銀電極の場合に最も導電性が高くなった。
また、この条件で超臨界二酸化炭素中で酸化炭素の還元反応を行い、HPLC、GC、GCMSを用いて生成物の分析を行った。分析結果からギ酸と一酸化炭素の生成が確認された。その他の生成物としては分子量280の物質が検出されたが、物質の特定までは至らなかった。印加電圧に対する還元生成物の電流効率の変化について検討した。陽極に銅を用いた場合、OV付近の電位では一酸化炭素よりも優先的にギ酸が生成した。電極電位がより負になるに従って、一酸化炭素の電流効率は大きくなったが、ギ酸の電流効率は小さくなった。高電位では反応速度が速く、超臨界二酸化炭素中では溶液中にH^+が少ないためにCH_4やC_2H_4は生成せずCOが多く生成したものと考えられる。
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Research Products
(5 results)
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[Publications] Katushiko Nishiyama, Atsuhi Kubo, Akihiko Ueda, Isao Taniguchi: "Surface pKa of Amine-Terminated Self-assmebled Monolayers Evaluated by Direct Observation of Counter Anion by FT-Surface Enhanced Raman Spectroscopy"Chemistry Letters. 17. 80-81 (2002)
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[Publications] Atsushi Kubo, Katsuhiko Nishiyama, Isao Taniguchi: "Evaluation of pKa for Amine-Terminated Self-assmebled Monolayers by FT-Surface Enhanced Raman Spectroscopy"Asian Conference on Electrochemistry 2002 and The 5^<th> Korea-Japan Joint Seminar on Electrochemistry. 326-327 (2002)
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[Publications] Taro Yamada, Nao Takano, Tomoyuki Inoue, Tetsuya Osaka, Katsuhiko Nishiyama, Hiroshi Harada, Yosuke Tanaka, Isao Taniguchi: "Organic Ultra Thin Films Covalently Bonded n Si(111) Prepared by Grignard Reaction"Asian Conference on Electrochemistry 2002 and The 5^<th> Korea-Japan Joint Seminar on Electrochemistry. 360-361 (2002)
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[Publications] Katsuhiko Nishiyama, Yasuhiro Mie, Chiho Yamada, Midori Kishita, Hideyuki Nagai, Isao Taniguchi: "Photoinduced Enzyme Reaction of Reconstituted Myoglobin"、14^<th> International Conference on Photochemical Conversion and Storage of Solar Energy"14^<th> International Conference on Photochemical Conversion and Storage of Solar Energy. W3-P-5 (2002)
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[Publications] Taro Yamada, Nao Takano, Tomoyuki Inoue, Tetsuya Osaka, Hiroshi Harada, Katsuhiko Nishiyama, Isao Taniguchi: "C-Si Single Covalent Bonds Fixing CH_3 Groups Prepared by Chemical Reaction of CH_3MgBr and H : Si(111)"Surface Science. (In press.).
