2015 Fiscal Year Annual Research Report
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14J04098
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| Research Institution | Niigata University |
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Principal Investigator |
土井 寛之 新潟大学, 自然科学系, 特別研究員(DC2)
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| Project Period (FY) |
2014-04-25 – 2016-03-31
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| Keywords | 超Arrhenius的イオン伝導 / 擬プロトン性イオン液体 / プロトン伝導機構 / 集団的ダイナミクス |
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| Outline of Annual Research Achievements |
プロトン性イオン液体PILは、酸HAと塩基Bの共役イオンからなるイオン液体であり、高いプロトン伝導性から無加湿中温型燃料電池電解質として期待されている。Angellは、溶液のモルイオン伝導率が粘性率の逆数に比例するというWalden則に基づき、プロトン移動が起きにくい液体をイオン伝導性に乏しい poor ionicとした。われわれは、N-メチルイミダゾール－酢酸混合液体が、殆どイオン解離しないにもかかわらず、高いモルイオン伝導性を示すことを明らかにした。われわれは、Angellの分類やアレニウスの電離説に反する、新しいイオン伝導、いわば超Arrhenius的イオン伝導を見出し、このような液体を擬プロトン性イオン液体と呼ぶことを提案している。擬PILは、従来の電解質溶液論の原点であるアレニウス電離説を覆すような全く未知の物質群であり、本研究は意義深いと言える。
一方、超Arrhenius的イオン伝導では、液体中におけるイオンの回転が重要な鍵であるにもかかわらず、擬PILに関する基礎科学は、未だ確立できていない。本課題は、新たな擬PILを探索するとともに、擬PILに関する基礎科学を確立することを目的としている点で、本課題は非常に重要性が高いと言える。具体的には、生体中の協同的プロトン移動が期待できるイミダゾール類縁体などを系統的に調査しプロトン伝導特性を明らかにする。また、プロトン伝導キャリアおよびプロトン伝導機構も明らかにする。
その結果、イミダゾール類縁体と酢酸からなる液体が室温で液体であり、広い温度範囲で液体であることを見出した。これにより、分子・イオンの拡散(並進)や回転運動を系統的に調査可能となった。さらには、分子シミュレーションとX 線散乱実験を組み合わせる液体構造解析により、N-メチルイミダゾールと種々の酢酸について、水素結合ネットワーク構造の解明に成功した。
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| Research Progress Status |
27年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
27年度が最終年度であるため、記入しない。
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[Journal Article] Li+ solvation in glyme-Li salt solvate ionic liquids2015
Author(s)
Kazuhide Ueno, Ryoichi Tatara, Seiji Tsuzuki, Soshi Saito, Hiroyuki Doi, Kazuki Yoshida, Toshihiko Mandai, Masaru Matsugami, Yasuhiro Umebayashi, Kaoru Dokko and Masayoshi Watanabe
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Journal Title
Phys. Chem. Chem. Phys.
Volume: 17
Pages: 8248-8257
DOI
Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
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[Presentation] High energy X-ray scattering studies on liquid structure of pseudo-Protic Ionic Liquid N-methylimidazole and actic acid equimolar mixture with the aids of MD simulations2015
Author(s)
Hiroyuki Doi, Hikari Watanabe, Thomas Sonnleitner, Andreas Nazet, Soshi Saito, Kenta Fujii, Tatsuya Umecky, Toshiyuki Takamuku, Yasuo Kameda, Richard Buchner and Yasuhiro Umebayashi
Organizer
Joint EMLG/JMLG Annual Meeting 2015
Place of Presentation
Rostock, Germany
Year and Date
2015-09-06 – 2015-09-10
Int'l Joint Research
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[Presentation] Possible proton conduction mechanism in N-methylimidazole and acetic acid equimolar mixture; the pseudo-protic ionic liquid2015
Author(s)
Hiroyuki Doi, Hikari Watanabe, Thomas Sonnleitner, Soshi Saito, Kenta Fujii, Tatsuya Umecky, Toshiyuki Takamuku, Yasuo Kameda, Richard Buchner and Yasuhiro Umebayashi,
Organizer
34th International Conference on Solution Chemistry 2015
Place of Presentation
Praha, Czech Republic
Year and Date
2015-08-30 – 2015-09-03
Int'l Joint Research
