2014 Fiscal Year Annual Research Report
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14J04693
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
松尾 拓紀 東京大学, 工学系研究科, 特別研究員(DC1)
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| Project Period (FY) |
2014-04-25 – 2017-03-31
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| Keywords | 強誘電体 / 光起電力 / 太陽電池 / 薄膜 / 鉄酸ビスマス / ショットキー接合 / バンド構造 / 欠陥 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
近年、強誘電体薄膜において薄膜面直方向および面内方向へ光起電力が生じることが報告され、新たな光電変換材料として期待されている。本研究では可視光領域に吸収を持つBiFeO3(BFO)強誘電体薄膜を対象とし、その光起電力発生メカニズムの解明および特性向上を目指している。本年度はまずPulsed-Laser Deposition(PLD)法による、BFO薄膜の製膜条件の探索を行なった。最適条件下で作製したBFO薄膜は、[001]c方向へエピタキシャル成長していることが明らかとなり、分極測定においては強誘電性に由来する明瞭な分極ヒステリシスが観測された。残留分極値Pr は82 μC/cm2と見積もられ、完全分極反転が達成されたことが示唆された。BFO薄膜の面直方向の光起電力を測定した結果、分極と反対方向に起電力が発生し、分極のスイッチングにより起電力の方向も反転することが明らかとなった。
この光起電力の発生メカニズムを解明するため、BFO薄膜の伝導特性を調査した。種々の酸素分圧下でアニールを施したBFO薄膜の導電性を測定し、BFO薄膜がp型伝導性を示すことを実験的に明らかにした。さらに密度汎関数法による電子状態計算から、BFOのp型伝導性がBi空孔に起因することが示され、電極として用いたSrRuO3(SRO)とBFOとの界面にショットキー接合が形成されることが示唆された。SRO/BFO界面の空乏層においては光電荷分離が生じ、空乏層幅と障壁高さは強誘電体の分極状態により変調されると考えられる。分極によりスイッチング可能な光起電力は、界面の電子状態が分極反転により変調されることに起因すると考えられる。本年度の成果により、強誘電体薄膜の面直方向への光起電力の発生メカニズムが明らかとなった。
上記の成果で当該年度内に3件の学会発表を行い、現在、査読付き論文を執筆中である。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
当年度は当初の計画通り、分極反転が可能なエピタキシャルBFO薄膜の作製を達成し、薄膜面直方向への光起電力と分極方向との関係性を明らかにした。これらの当初計画していた研究に加え、実験および電子状態計算により、BFO薄膜がp型伝導性を示し、電極として用いたSROとBFOとの界面にショットキー接合が形成されることを明らかにした。BFO薄膜がp型伝導性を有することを実験的に示した報告は本研究が初めてであり、BFOのバンド構造および伝導特性を理解する上で非常に重要な成果であると考えられる。電子状態計算の結果と分極の効果を考慮したバンド構造のモデルは、実験的に得られた分極方向に対する光起電力の依存性と整合した。本年度の研究により、強誘電体薄膜の面直方向への光起電力の発生メカニズムのモデルが構築され、研究を大きく進展させる成果が得られたと考えられる。
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| Strategy for Future Research Activity |
これまでの研究によりBFO薄膜面直方向への光起電力は、電極/BFO界面に形成される、分極により変調可能なショットキー界面での光電荷分離に起因することが明らかとなった。今後は異種元素をドープしたBFO薄膜における面直方向への光起電力特性を評価し、電子状態計算から得られるバンド構造と照らし合わせることで、バンド構造の変化が光起電力にもたらす効果を検証する。
一方、強誘電体の有する純粋な光起電力特性を評価するには、電極/BFO界面での光起電力効果が影響しない薄膜面内方向への特性評価が必須となる。このため今後は薄膜面内方向への光起電力特性評価にも取り組む。まずNon-doped BFO薄膜を対象材料とし、分極方向およびドメイン構造と光起電力との関係性を明らかにする。異なる格子定数や傾斜角度を有する単結晶基板上にBFO薄膜を製膜し、得られた薄膜の分極方向、ドメイン構造の解析および光起電力特性の評価を行なう予定である。
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