2004 Fiscal Year Annual Research Report
ナノレベルでのゼオライト生成機構の解明に基づく新規マイクロポーラス材料の創出
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15360426
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
大久保 達也 東京大学, 大学院・工学系研究科, 助教授 (40203731)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
小倉 賢 東京大学, 生産技術研究所, 助教授 (50298155)
小原 真司 (財)高輝度光科学研究センター, 利用研究促進部門, 副主幹研究員 (90360833)
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| Keywords | ゼオライト / 核生成 / 結晶成長 / 放射光 / 高エネルギーX線回折 / 小角X線散乱 / in-situ測定 / 前駆体 |
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| Research Abstract |
本研究においては、様々なin-situ計測手法を駆使することにより、ゼオライトの核生成-結晶成長過程の原子レベルでの解明を進める。第2年度である本年度は引き続きメカニズムの解明を検討するとともに、並行して、新規製造プロセスの提案、新規構造体の創出の研究を開始する。
生成機構の解明に関しては、これまでに検討してきたゼオライトよりも、Si/Alの大きいゼオライト(ZSM-5、フェリエナイト、モルデナイト)ならびに亜鉛を含むジンコシリケート(VPI-7)の検討を進めてきた。結晶化後に前者は5員環を後者は3員環を含むことがわかっているが、結晶化に先だち非晶質物質中にもこれらが早い段階で生成していることを突き止めた。またラマンやNMRとも組み合わせて、有機構造規定剤を用いない場合のゼオライトの形成の過程を初めて明らかにすることに成功した。現在リング構造の変化を含めた詳細を検討している。(論文投稿中:1報、執筆中:2報)。
SAXS-WAXS同時測定の実験に加え、国内でin situ SAXS実験を行い、A型ゼオライトの核生成-結晶成長過程を明らかにすることに成功した。前駆体の挙動の解析から、10nmの前駆体が、核生成に関与すること、ならびに核生成がはじまるとともにこれらが減少しながら結晶成長が進行することがわかった。以上より、結晶化スキームの全体像を提案した。(論文投稿中:1報、執筆中;2報)。またフォージャサイト型のゼオライトについてSAXSを用いた検討を行った。
流通型の反応装置への展開のための基礎実験として、反応の途中で異なるカチオンを添加する実験を検討した。具体的には途中でカリウムを添加することで、A型ゼオライト生成系を、LSX型ゼオライト生成系に転換させることに成功した。
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