遷移金属層状化合物を用いた結晶性細孔壁を有するメソ多孔体の合成

2005 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 15760573
• Research Institution: Akita University
• Principal Investigator: 加藤 純雄 秋田大学, 工学資源学部, 講師 (50233797)
• Keywords: 層状化合物 / メソ構造体 / 多孔体 / 二元細孔 / ペロブスカイト

Research Abstract

ペロブスカイトユニットの積層数が異なる層状ペロブスカイト型化合物HCa_2Nb_3O_<10>,HLaNb_2O_7およびK_2NbO_3FとSDAとしてアルキルトリメチルアンモニウムクロリド(C_nTMACl)を用いてメソ構造体の合成を行った。HCa_2Nb_3O_<10>およびHLaNb_2O_7の場合、ペロブスカイト層の結晶性を保持したラメラ構造体を形成し、メソ構造体中のSDAの配列はいずれの出発物質を用いた場合も同じであることがわかった。一方、構造中にペロブスカイト層を一層含むK_2NbO_3Fの場合では、合成条件を変えることにより、ラメラおよび2d-六方構造のメソ構造体が得られたが、いずれも無機層の構造は非晶質であった。これはメソ構造体の形成時にペロブスカイト層のフラグメント化が起こり、結晶性が失われたためと考えられる。また、K_2NbO_3FとC_<16>TMAClを用いて合成したメソ構造体にはKがほとんど含まれていないことから、複合体を形成する際にはK_2NbO_3F中のK^+とCnTMA^+のイオン交換が起こっていると考えられる。次にNb源としてK_2NbO_3F、Si源としてテトラエトキシシラン、SDAとしてC_nTMAClを用いてメソ多孔体の合成を行った。その結果、出発原料のSi/Nb比(mol)が7.3〜15の組成範囲において、SDAを鋳型とした2〜3nmの細孔およびナノサイズの粒子間隙による20〜100nmの細孔からなる二元細孔を有するメソ多孔体が得られることを見出した。また、界面活性剤濃度が32mmol/dm^3以上のときに二元細孔を形成することから、界面活性剤にはSDAとしてメソ細孔を形成する役割以外に、ナノ粒子を安定化させる働きがあることが示唆された。