2015 Fiscal Year Annual Research Report
セラミックス材料の構造制御に立脚した高機能選択酸化触媒の開発
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15H04184
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
鎌田 慶吾 東京工業大学, 応用セラミックス研究所, 准教授 (40451801)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | 酸化触媒 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
石油に代表される化石資源を有用な酸化生成物に変換する選択酸化反応は工業的にも重要な反応の一つである。酸化剤として分子状酸素（O2）のみを用いる優位性にも関わらず、空気酸化の有用性や適用性は未だ限定されている。特に、O2を温和な条件下で活性化できるだけでなく広範な基質に適用できる不均一酸化触媒系の報告例はほとんど知られていない。本年度は、錯体重合法を用いて合成した六方晶マンガン酸ストロンチウム（SMO）触媒がO2を用いた種々の基質の選択酸化反応に対して、優れた不均一触媒として機能することを見いだした。アルコール酸化反応において、SMOは典型的なマンガン酸化物である活性化MnO2やOMS-2よりも高活性を示した。SMOは反応終了後に濾過により容易に回収可能であり、酸化雰囲気下での再生処理を必要とせずに再使用可能であった。さらに、赤外分光法や速度論を用い、SMO上でのO2の還元的活性化による表面酸素種の生成を含む反応機構について検討した。O2吸着SMO触媒のIRスペクトル測定および同位体ラベル実験の結果から、マンガンスーパーオキサイド種が可逆的に生成することが確認された。また、速度論解析の結果から、本スーパーオキサイド種が活性種であり反応はLangmuir-Hinshelwood mechanismに従い進行していることが指示された。また本システムは、フェノールやアミン類の酸化カップリング反応、芳香族炭化水素の酸素化・脱水素反応、還元剤存在下でのスルホキシド化反応やエポキシ化反応にも活性を示すことが明らかとなった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
触媒調製法が確立され、実際に触媒活性を示す材料群の開発に成功しつつあるため。
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| Strategy for Future Research Activity |
上記手法で確立した合成法により様々な触媒を調製し、酸素酸化反応をはじめとする液相触媒反応に適用する予定である。
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Research Products
(7 results)
