2016 Fiscal Year Annual Research Report
環境調和型高効率化学プロセスを可能にする新型ゼオライト触媒の創製と活性点制御
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15H04185
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| Research Institution | Yokohama National University |
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Principal Investigator |
窪田 好浩 横浜国立大学, 大学院工学研究院, 教授 (30283279)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | ゼオライト触媒 / 活性点制御 / 環境調和型プロセス / メタノール / ジメチルエーテル / 低級オレフィン |
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| Outline of Annual Research Achievements |
前年度に引き続く，コリジンとCOを組み合わせたより詳細な検討により，次のことが明らかとなった。(1)二種類のルイス酸点と一種類のブレンステッド酸点が存在する。(2)骨格外Al由来のルイス酸点は，マイルドな酸処理によって除去される。(3) Si/Al比を上げていくと，強めのブレンステッドおよびルイス酸点が除かれていく。(4) Si/Alが107より大きな範囲では，細孔内に存在するのはほとんどブレンステッド酸であり，ユニットセルあたり一個以下に相当する。結果として，P/Eが36という，非常に高い値が実現する。
次いで，MCM-68ゼオライトにリン酸塩系の化学種を担持することでプロピレンの選択性が向上することを明らかにした。リン酸種を担持したMCM-68ゼオライトを触媒としたDTO反応では，リン酸種を含まないMCM-68ゼオライトよりプロピレン選択性とP/E比が高かった。修飾したリン酸種でMCM-68ゼオライトの細孔外部に存在する酸点の量が選択的に減少することを，1,3,5-トリイソプロピルベンゼンとクメンのクラッキングにより確かめた。また，芳香族炭化水素・コーク生成に関与すると考えられる強いルイス酸点が優先的に除去されることを，ピリジンをプローブ分子としたFT-IR測定から明らかにした。
その他，セリア修飾がDTO反応に及ぼす影響についてポジティブな結果を得ている。また，骨格構造が全く新しいゼオライトの創製に，ごく最近成功した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
(1)新型ゼオライト触媒を調製することができている，(2)酸点の量の制御ができている，(3)酸点の種類を区別できている，(4)細孔内および外表面酸点を区別して解析することができていることなどの他に，当初予定していなかった，新規骨格ゼオライトの合成に成功した。このことから，「当初の計画以上に進展している」を選択した。
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| Strategy for Future Research Activity |
ごく最近，骨格構造がまったく新しい，新規ゼオライトの創製に成功した。12員環と8員環が交差した，多次元細孔の他に，独立した8員環ストレートチャンネルを有するアルミノシリケートであるため，デュアル空間をもつと見なすことができる。そして空間のそれぞれに，別々に酸点（Alサイト）を配置することが可能である。酸点を適切に制御することで，DTO反応の有効な触媒を調製することも可能であることがわかっている。これらを足掛かりに，本研究が当初から目的としている酸点制御について，探究していく予定である。
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| Remarks |
論文リストや学会発表リストの参照用
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Research Products
(16 results)
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[Presentation] Seed-Directed Synthesis of MSE-type Zeolite using Simple Organic Structure-Directing Agent by Extending Composite Building Unit Hypothesis2017
Author(s)
S. Sogukkanli, S.P. Elangovan, K. Itabashi, K. Iyoki, M. Takano, Z. Liu, S. Inagaki, T. Wakihara, Y. Kubota, T. Okubo
Organizer
3rd Euro-Asia Zeolite Conference
Place of Presentation
Bali, Indonesia
Year and Date
2017-01-22 – 2017-01-25
Int'l Joint Research
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