2017 Fiscal Year Annual Research Report
Creation of new-type zeolite catalysts and control of active sites that enable environmentally benign, highly efficient chemical processes
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15H04185
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| Research Institution | Yokohama National University |
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Principal Investigator |
窪田 好浩 横浜国立大学, 大学院工学研究院, 教授 (30283279)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | ゼオライト触媒 / MCM-68 / YNU-5 / DTO反応 / 低級オレフィン / 希土類修飾 / 熱安定性 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
前年度に足掛かりを得た2項目に注力した。
MCM-68（MSE骨格）ゼオライトに対して，CeおよびLa酸化物の含侵担持の効果を検討した。未修飾の脱アルミMCM-68は，800ºCの熱処理によって結晶化度が著しく低下するのに対し，CeやLa修飾を施すと，800ºCの熱処理に対して耐性を持つようになった。Ce修飾の効果がとりわけ大きく，DTO反応に対し，活性・選択性・寿命のいずれも向上した。より具体的には，Ce修飾後に800ºC焼成を経ると，DTO反応に有効な長寿命触媒が得られ，プロピレン収率が46%にも向上した。厳しいスチーミング条件下の反応においても，Ce修飾MCM-68は有望と考えられる。
YNU-5は，DTO反応に対し優れた触媒性能を示した。同反応に対して有用とされる既存の「小細孔」ゼオライト触媒と比較して，低級オレフィンの中で需要が増加しているプロピレン・ブテンの収率が1.2倍以上の高水準であり，選択的な製造の必要性が特に高いプロピレンと，需要が満たされているエチレンとの比（P／E比）は，10倍以上に向上した。また，触媒寿命も，少なくとも5倍以上となった。これは，YNU-5が「小細孔」に加えて「大細孔」の長所を併せ持つことの現れと考えられる。YNU-5は，ポスト処理の条件次第で耐熱性に違いが出ることも明らかとなった。脱アルミニウムの際に，酸処理条件が比較的マイルドであると，却って熱安定性が低くなり，650℃焼成により結晶化度が大きく低下する。一方，強い条件で酸処理すると，熱安定性が向上し，650℃での焼成後にも結晶化度が保たれることが確認された。したがって，YNU-5の耐熱温度は，DTO反応の反応温度（ここでは400℃）よりもずっと高い。優れた触媒性能との相関は明らかでないが，脱アルミ処理によって特定のTサイトのAlが脱離していることが，固体NMRにより示唆された。
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| Research Progress Status |
29年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
29年度が最終年度であるため、記入しない。
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Research Products
(12 results)
