2017 Fiscal Year Annual Research Report
Chemical conversion of shale gas over supported multi-element catalysts
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15H04188
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| Research Institution | Oita University |
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Principal Investigator |
永岡 勝俊 大分大学, 理工学部, 准教授 (90381029)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | 固体触媒 / ヘテロエレメント / シェールガス / メタン / 合成ガス / 炭素析出 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、シェールガス革命により早期実現が求められているMTB(メタンtoブタジエン)プロセスでのキーテクノロジーである「高圧下でのメタンのドライリフォーミング反応(CH4+CO2→CO+2H2)」に用いる貴金属フリー触媒の開発に取り組み、当該年度では以下に示す研究成果を得た。
B.Al3+の存在状態・位置を特定し、Co2+の還元促進、Co微粒子形成の学理を解明する。STEM-EDX観察の結果、Alが0.1wt%の場合には、MgOの内部までAl3+が固溶していることが分かった。一方、0.5wt%以上では、Alの一部がMgO表面に偏析し、昨年度のAl-NMRの結果と合わせるとMgAl2O4として存在することが分かった。この表面のMaAl2O3が触媒表面の塩基性を低下させることで、炭素析出が顕著になったことが示唆された。
C.強塩基性酸化物をMgOに固溶し、これを水素処理することで、Co微粒子上にCO2の吸着サイトを構築し、炭素析出耐性の向上をはかる。塩基性酸化物のSrOを最適量（2wt%）添加することで、炭素析出を劇的に低下できた。一方、SrOを多量に添加すると、触媒活性が大きく低下することが分かった。
D.強塩基性酸化物の存在状態・位置を特定し、炭素析出抑制の学理を解明する。2wt%のSrOを添加すると、MgO表面近傍に存在するMgAl2O4に由来する酸点を覆う。このことによって、触媒の塩基性が向上し、炭素析出が抑制されることが明らかとなった。一方、SrOの添加量が多い場合には、AlとSrが複合酸化物を形成し、Coの還元が抑制され、触媒活性が大きく低下することも分かった。
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| Research Progress Status |
29年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
29年度が最終年度であるため、記入しない。
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Research Products
(6 results)
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[Journal Article] Electronic Structure Evolution with Composition Alteration of RhxCuy ,Alloy Nanoparticles2017
Author(s)
Natalia Palina, Osami Sakata, Loku S. Rosantha Kumara, Chulho Song, Katsutoshi Sato, Katsutoshi Nagaoka, Tokutaro Komatsu, Hirokazu Kobayashi, Kohei Kusada, Hiroshi Kitagawa
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Journal Title
Scientific Report
Volume: 7
Pages: 42164
DOI
Peer Reviewed / Open Access
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