2016 Fiscal Year Annual Research Report
Si系酸化薄膜抵抗変化材料における欠陥分布の高感度計測および精密制御
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15H05520
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| Research Institution | Nagoya University |
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Principal Investigator |
大田 晃生 名古屋大学, 工学研究科, 特任助教 (10553620)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | 光電子収率分光 / 電子状態 / 欠陥準位計測 / 不揮発性メモリ |
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| Outline of Annual Research Achievements |
平成28年度は、目的の一つに設定した真空準位より3eVから9eVまでの幅広いエネルギー帯を分析可能とする光電子収率分光(PYS)システムを構築した。具体的には、前年度に準備した重水素ランプとキセノンアークランプの2種類の光源を同一の分光器で単色光にするシステムと、分析試料までの光学経路を密封し、その環境を窒素雰囲気に置換することで、大気中に存在する酸素やオゾン・水などによる照射する紫外光の吸収を抑制した。これにより、入射エネルギーが7eV以上の領域においても集光した単色化紫外光（サイズ: 直径およそ2mm）を試料表面に照射することができ、PYS測定を可能とした。また、構築したPYSシステムを、既存のXPS装置に接続し、真空一環でPYSによる欠陥準位密度分布評価とXPSによる化学結合状態・化学組成分析を行う環境を整えた。構築したPYSシステムを用いて、単結晶Si(100)や4H-SiC、熱酸化SiO2などのSi系材料の基礎データの収集を行った。さらに、電子ビーム(EB)蒸着法で形成したSi酸化膜では、同等の膜厚の熱酸化SiO2と比較し、真空準位より4~7eVのエネルギー領域で、1桁以上高い電子占有欠陥が存在することを明らかにした。また、このEB蒸着法により形成した厚さ10nmのSi酸化膜とNi電極を用いたMIMダイオードにおいて、ユニポーラ型の電気抵抗スイッチングを観測した。このとき、低抵抗および高抵抗状態のどちらでも、1000時間経過しても抵抗状態を保持することが分かった。また、電子占有欠陥のエネルギー分布を議論するに必要となる試料のエネルギーバンド構造評価において、前年度に示したXPS分析による絶縁膜の電子親和力の定量方法を活用することで、異種材料界面の電位変化やダイポールを定量できることや、光電子エネルギー損失信号の解析より誘電関数や光学定数を定量できることが明らかにした。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
平成28年度は、目的の一つに設定した真空準位より3eVから9eVまでの幅広いエネルギー帯を分析可能とする光電子収率分光(PYS)システムを構築することができた。しかしながら、Si基板上に形成した膜厚の異なるSi酸化膜などの基礎データとなる試料の解析を通して、PYSスペクトルから電子占有欠陥を定量するには、電子占有状態にある欠陥準位および価電子帯の状態密度から放出される光電子の平均自由工程の運動エネルギー依存性や、光イオン化断面積、照射する紫外光による試料内の透過や反射、キャリア励起等を取り入れることが必要であることが分かった。そのため、最終年度では、その解析方法を確立することに注力する。また、当初は計画していなかったが電子占有欠陥のエネルギー分布を議論するに必要となる試料のエネルギーバンド構造評価において、前年度に示したXPS分析による絶縁膜の電子親和力の定量方法を活用することで、異種材料界面の電位変化やダイポールを定量できることや、光電子エネルギー損失信号の解析より誘電関数や光学定数を定量できることが分かった。また、構築したPYSシステムの基礎データの収集を行うことに加えて、抵抗変化誘起層として用いた電子ビーム(EB)蒸着法で形成したSi酸化膜では、同等の膜厚の熱酸化SiO2と比較し、真空準位より4~7eVのエネルギー領域で、 1桁以上高い電子占有欠陥が存在することを明らかにできた。
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| Strategy for Future Research Activity |
最終年度は、前年度までに構築した真空準位より3eVから10eVまでの幅広いエネルギー領域を測定できる光電子収率分光（PYS）システムを用いて、半導体および絶縁薄膜のエネルギーバンドギャップに相当するエネルギー位置に存在する欠陥準位密度を高感度に定量する解析方法を確立する。特に、PYS測定において、電子占有状態にある欠陥準位および価電子帯の状態密度から放出される光電子の平均自由工程の運動エネルギー依存性や、光イオン化断面積、照射する紫外光による試料内の透過や反射、キャリア励起等を取り入れた解析を行う。また、電気特性やフォトルミネッセンスから見積もられる欠陥密度と比較することで、PYS分析による欠陥の密度やエネルギー分布の定量精度を議論する。また、酸素組成制御や熱処理により欠陥制御したSi酸化膜において、電気抵抗スイッチングを引き起こす鍵となる電極間の導電性パスの形成と消失を高精度に制御する手法を探究する。これまでの成果を踏まえ、導電性パスの制御方法の一つとして、抵抗変化層であるSi酸化膜よりも比誘電率が20倍程度大きいTi系酸化物のナノドットを抵抗変化誘起層内に埋め込み、その形状に起因した電界集中効果を巧みに活用した導電性パス制御を行うことに着目する。作成したMIM構造の電気抵抗変化素子において、抵抗変化動作前後のキャリア伝導を精密に調べるとともに、定電流もしくは定電圧パルスによる電気抵抗スイッチングの応答速度や安定性を評価する。得られたスイッチング特性と、PYSやX線光電子分光（XPS）などの化学構造・欠陥分析結果を踏まえ、その動作メカニズムを深耕する。
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