2015 Fiscal Year Annual Research Report
電気化学エッチングを利用したコアシェル型ナノ粒子の結晶面選択的精密合成
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15J04604
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| Research Institution | Kyushu University |
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Principal Investigator |
濱崎 祐樹 九州大学, 工学府, 特別研究員(DC2)
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| Project Period (FY) |
2015-04-24 – 2017-03-31
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| Keywords | 金属ナノ粒子合成 / 白金ナノクラスター / コアシェル型粒子 / 電気化学エッチング / 酸素還元反応触媒 / 固体高分子形燃料電池 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、構造による金属ナノ粒子の耐久性と触媒特性向上を念頭に、【コアシェル構造】と【結晶面】が与える耐久性、触媒特性への影響を定量的に評価することを目的としている。ポリベンゾイミダゾール被覆カーボンナノチューブ（MWNT/PBI）を触媒担持体として用い、化学還元により触媒金属をMWNT/PBI上に成長させ、使用する。現在までに３つの成果を得られたので以下に記す。
① 白金（Pt）ナノ粒子の担持と電気化学エッチング：従来法により作製したPtナノ粒子担持MWNT/PBI（MWNT/PBI/Pt）の電気化学的エッチングを行った結果、形状は変化するものの、結晶面の露出に由来する電気化学的な応答は確認できなかった。MWNT/PBI上Ptナノ粒子の担持密度や電気化学的エッチング条件を調整することで結晶面の露出を行えると考えている。
② 金（Au）ナノ粒子の担持：コアシェル型粒子のコア粒子には化学的安定性に優れたAuナノ粒子を選択した。Ptナノ粒子と類似の手法を採用することでMWNT/PBI上にAuナノ粒子が担持可能で、前駆体の添加量を変えることで粒形を調整可能であることも明らかにした。
③ Ptサブナノクラスターの合成と触媒特性評価： MWNT/PBI上での金属ナノ粒子の作製において前駆体の吸着と還元を同時に行う従来法では粒形が小さくなると共に担持量が劇的に小さくなる問題があった。そこで、吸着と還元を分けた新たな合成ルートを提案した。この結果、粒形1 nm程度まで小さくしたPtサブナノクラスターを担持した場合にも担持量が小さくなり過ぎず、高密度に担持可能なことを明らかにした。作製したPtサブナノクラスター担持MWNT/PBIの酸素還元反応の触媒特性は、理論計算等を用いた既報とは異なり高い活性を示した。
今後はコアシェル構造の作製、及びその構造から得られる触媒特性への影響を明らかにしていく。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
当初の年次計画の通りMWNT/PBIに担持したPtナノ粒子の電気化学的エッチングの可能性、コア粒子としてAuナノ粒子の担持を遂行することができた。また、粒形制御のために従来とは異なる手法を採用することでPt担持量を大きく減少することなく粒形を小さくすることができた。新たに作製したサブナノサイズのPtクラスターの酸素還元反応の触媒特性を調べたところ、既報（理論計算から予想される粒形に対する触媒特性）とは異なり高い特性を示すことを見出した。この知見はコアシェル構造が与える触媒特性への影響を解明する際にも重要な知見といえる。
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| Strategy for Future Research Activity |
初めに、AuコアPtシェル粒子を作製し、電気化学エッチングを行うことで結晶面露出を行う。当初の計画の通り、電解時間や電位等のエッチング条件を調整することでシェルの厚さ等の構造を制御することができると考えている。構造の同定には電気化学的手法、電子顕微鏡観察、X線分光を試みる。その後、作製した種々の構造を有する粒子の酸素還元反応への触媒特性、耐久性を評価することで研究目標である構造が与える触媒特性、安定性への影響を明らかにする。
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Research Products
(5 results)
