2016 Fiscal Year Annual Research Report
触媒ナノ粒子分散プラズマ反応場による二酸化炭素分解とメタン生成
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15J05441
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| Research Institution | Kyushu University |
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Principal Investigator |
都甲 将 九州大学, システム情報科学府, 特別研究員(DC1)
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| Project Period (FY) |
2015-04-24 – 2018-03-31
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| Keywords | メタン化 / 触媒電極 / プラズマ |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、地上応用として太陽光発電電力の日照変動の影響の緩和、宇宙応用として火星上での燃料生成を念頭に、CO2のCH4化を高効率に行うことを目的としている。そのための手法として、触媒ナノ粒子分散プラズマ反応場によるCO2のCH4化を考案した。平成28年度は、JAXAと共同研究を行い、主に火星上での利用を考え、研究を進めてきた。研究内容および得られた成果は次の通りである。(1)プラズマを用いたCO2のCH4化において、CO2流量がCO2変換率、CH4選択率に与える影響を明らかにし、反応メカニズムについて考察した。(2)容量結合プラズマ(CCP)を用いて火星圧力下(750Pa)かつ常温でCO2のCH4化を行った。詳細を以下に述べる。
(1)CH4生成のメカニズムとして、1)原料ガス(CO2,H2)と電子の衝突、2)1)によって生じた励起種やCO、Hなどの原子、分子が衝突してCH4が生成する過程などが考えられる。ここで、CO2のレート方程式を解くことで、CO2変換率の理論式を導出し、CO2変換率が電子密度・ガス滞在時間・CO2の電子衝突による分解定数によって表されることを明らかにした。
(2)CCPを用いて、火星の大気圧である750Paで実験を行い、メタンが生成されることを確認した。ここで、CO2分解率が60%となる条件の時、CH4分解率は40%であった。つまり、CH4選択率向上のために、CH4分解を抑えることが重要であると分かった。また、触媒とプラズマのシナジー効果を調べるため、触媒ナノ粒子分散プラズマ反応場創成の前段階として、触媒を電極上において実験を行った。その結果、CO2変換率は触媒の有無による影響を受けないが、触媒によってCH4選択率は向上することが分かった。この結果はCO2分解が主に電子衝突によって生じるのに対し、CH4生成は触媒上で生じていることを示唆している。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
平成27年度に、従来研究例が無い低圧力条件でヘリコンプラズマを用いたCO2のCH4化（資源化）に関する実証研究を行い、高いCH4収率が得られる条件と収率向上のボトルネックを明らかにした。平成28年度は、ヘリコンプラズマでの実験結果の解析をさらに進めた。またJAXAとの共同研究で火星からの帰還用ロケット燃料の火星大気（CO2が主成分）からの生成に必要なプラズマ条件が十分実現可能であることを示した。さらに、触媒と低圧プラズマを併用する新装置を設計・製作し実験を開始した。現在はCO2とCH4の電子衝突解離定数を実験的に決定し， CH4変換速度の向上に取り組んでいる。
得られた結果から、国際学会、国内学会にて計11件の発表を行った。また、筆頭著者として査読付き英文論文を一編掲載、一編採択、さらに一編の論文を執筆中である。
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| Strategy for Future Research Activity |
平成29年度は、上述の成果を考察・発展させ、より高いCH4収率の達成を目指す。具体的に予定している研究は以下の通りである。(1)メタン化反応メカニズムの解明 (2)電子衝突によるCH4分解の抑制 (3) 触媒ナノ粒子分散プラズマ反応場の創成。各研究の詳細を以下に述べる。
(1)メタン化の反応経路には様々なものが考えられるが、それらの反応経路を仮定して各分子の分解、生成のレート方程式を解くことにより、プラズマを用いたメタン化の主要な反応経路を同定する。
(2)CH4/CO2分離膜を用いることで、生成したCH4を速やかに回収する。これにより、CH4分解を抑制することが可能である。
(3)本研究の総まとめとして、触媒ナノ粒子分散プラズマ反応場の創成を行う。ナノ粒子をプラズマ中に保持することで、反応表面積の増大による変換効率および電力効率の増加を狙う。
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