2016 Fiscal Year Annual Research Report
Organic synthesis by radical excitation phenomenon at gas-liquid interface
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15K13873
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| Research Institution | Ehime University |
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Principal Investigator |
青山 善行 愛媛大学, 理工学研究科(工学系), 准教授 (80108399)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2017-03-31
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| Keywords | 有機化学合成 / プラズマ / 界面 / フェノール合成 / 誘電体バリア放電 / プラズマジェット / ＦＴ法 / 炭化水素 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究ではプラズマ放電による高活性な反応場を利用して，ベンゼンやトルエンの芳香族炭化水素と水蒸気を反応させ，1段階プロセスでフェノールの合成する方法を提案し，実験的，解析的なアプローチを行った。27.12MHzの高周波プラズマを使ってトルエンと水をエマルジョン化して，プラズマ環境下で反応させる実験を行った。その結果，中間生成物としてベンジルアルコール（C6H5CH2OH），ホルムアルデヒド（HCHO）が生成されることを明らかにした。本実験で得られたフェノールの収率は0.0038％である。これらの結果は，量子化学計算ソフトウエアであるGaussianを用いた理論計算から，トルエンとOHラジカルが作用し，4段階の反応を経てフェノールが合成する反応経路であることを説明した。フェノールの収率を向上させる目的で原材料をベンゼンに変更して，誘電体バリア放電(DBDプラズマ)を利用し，大気圧非平衡プラズマジェットを発生させ，ベンゼンの合成を試みた。その結果，フェノールの収率は向上し，最大30%のフェノールの収率を得ることに成功した。トルエンを原料としたプラズマプロセスによるフェノール合成では，トルエンのメチル基とOHラジカルの置換反応を促進するための触媒の導入が必要である。一方，ベンゼンを用いた場合は高い収率でフェノールを合成できる。
次に，プラズマの高活性な反応場を利用して，フィッシャー・トロプシュ法（ＦＴ法）を誘発させて，液体炭化水素を合成する実験を実施した。金属触媒を使用して，メタノール中で液中プラズマを発生させると，直鎖状のアルカンが生成した。プラズマ分解によって発生する一酸化炭素と水素によって，液体炭化水素の合成が期待できる。
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