ユニット合成法によるクラスター格子構造複合酸化物触媒の構築と接触酸化反応

2004 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 16360396
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• Research Institution: Hokkaido University
• Principal Investigator: 上田 渉 北海道大学, 触媒化学研究センター, 教授 (20143654)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 定金 正洋 北海道大学, 触媒化学研究センター, 助手 (10342792)
• Keywords: 自己組織化 / ユニット合成 / 水熱合成 / 複合金属酸化物 / ポリオキソモリブデート / モリブデン / パナジウム

Research Abstract

触媒酸化反応はこれまで著しく発展し、化学工業にとって欠くことのできない存在となった。今後もその重要性はさらに増すと予想されるが、残された触媒酸化反応の多くは難度が高くなっている。これら高難度酸化反応を成し遂げる触媒開発には原子・ナノレベルでの触媒構造構築と機能構築が重要と考えられる。
従来通常の合成方ではアモルファス体しか得られなかったMo系複合酸化物に研究者らが開発したユニット合成法を適応してクラスター格子を有する結晶構造体の形成を促し、酸化触媒としての高性能化を目指している。平成16年度はユニット合成原料の探査、合成、およびユニット合成によるMo系複合酸化物合成を行った。アルカン高選択酸化活性を有するMo-V系複合金属酸化物をユニット合成することが可能となるユニット原料の探査を行った。
MoおよびVの分子性複合金属酸化物を文献検索し、原料としての可能性を示す化合物31個を選出した。これらの化合物の合成を実際に行ったところ、36個のMoからなる(NH_4)_<12>[Mo_<36>(NO)_4O_<108>(H_2O)_<16>]と57個のMoと6つのVからなる(NH_4)_<21>[H_3Mo_<57>V_6(NO)_6O_<183>]が高収率で再現性良く得られた。これらの化合物にはターゲットであるMo-V系複合金属酸化物構造中に存在するユニットを有するので、これら2つの分子性Mo酸化物は本研究でのユニット原料として妥当であると考えられた。
そこで、これまで我々の研究室で開発してきた水熱合成法をこれらの原料を用いて行った。水溶液のpHおよび原料組成比の最適化実験を行い、目的Mo-V系複合金属酸化物合成を目指しているところである。